天工大AFM：高压电解质助力长循环钠金属电池

钠金属电池（SMBs）具有成本低，理论容量高（~1160 mAh g⁻¹），氧化还原电位低（−2.71V vs H⁺/H₂）和能量密度高等优点。然而，高活性的钠金属负极会与有机液态电解液持续发生不可逆的界面副反应且诱发不可控的枝晶生长，最终引发电池内短路，导致热失控、起火甚至爆炸等一系列安全问题。

在此，天津工业大学马建民团队使用乙氧基（五氟）环三膦氮（PFPN）作为电解液添加剂设计了一种自净化高压电解质。研究表明，PFPN可以通过更强的范德华力参与PF₆^–溶剂化的壳层结构进而形成富含Na₃N、NaF固体/正极电解质界面（SEI/CEI）。

此外，PFPN 还能有效清除燃烧自由基（H^– 和 HO^–），并通过范德华力抑制 HF 的生成。基于此，采用该种阻燃电解质的 Na||NVPOF 电池不仅循环寿命长，2000 次循环后容量保持率高达 92.4%，而且快充/慢放和高倍率性能也极为突出。

图1. 阻燃实验

总之，该工作通过电解质添加剂工程成功地制备了一种阻燃、自净、高压电解质，其可实现SMB的高安全性及长循环性能。具体而言，PFPN可参与PF₆^–的溶解层，并具有较低的LUMO能级，从而形成含有 Na₃N/NaF 的 SEI/CEI。此外，当 PFPN 作为添加剂时，范德华力对清除燃烧自由基（H^–、HO^–）和 PF₅ 极其重要。因此，该电解质实现了阻燃和自清洗作用并建立了稳定的 SEI/CEI（电子绝缘和快速离子传输）。

图2. 电池性能

Flame-Retardant, Self-Purging, High-Voltage Electrolyte for Safe and Long-Cycling Sodium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202406764

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