【机器学习】ACS Energy Letters：新型预测模型评估液流电池特性

研究背景

当今社会，随着对可再生能源需求的增加，氧化还原液流电池(简称RFB或液流电池)由于其稳定高效的能源存储性能在市场上占据了重要的地位。综合考虑到成本、资源和环境的影响，氧化还原液流电池的发展已经从以金属为中心的氧化还原活性材料过渡到有机分子体系，即水系有机氧化还原液流电池(AORFB)。然而，研究人员发现水溶性有机(ASO)氧化还原活性材料需要高效的机器学习替代方案来预测电池性能。传统机器学习存在灾难性的遗忘问题，这就是当前研究领域所面临的挑战。

美国太平洋西北国家实验室Yucheng Fu等人提出了一种名为物理引导的持续学习(PGCL)方法，旨在解决传统机器学习中的灾难性遗忘问题。PGCL方法通过使用一个包含一千种潜在材料的AORFB数据库，并结合780 cm²交叉电池模型，利用AORFB物理信息优化持续学习任务和训练策略，以保留先前学习的电池材料知识。

研究亮点

1、PGCL方法的设计：这项研究的创新点在于引入了物理引导的持续学习方法，这能够更有效地评估新型ASO材料的性能，为未来水性有机氧化还原流电池材料的发展提供了重要参考。

2、机器学习框架的优化：PGCL强调了在确定任务划分策略、灵敏度参数和优化AORFB系统CL算法的任务序列时，整合物理知识并理解材料特性如何影响其输出效率，该方法解决了传统机器学习中的灾难性遗忘问题。

3、PGCL方法的前瞻性应用：PGCL的性能可以通过整合更先进的物理知识或结构信息来进一步提高，从而更精准地指导ASO材料性能。

计算方法

本文3D数值模型使用COMSOL Multiphysics软件构建，所有的模拟都是在流速为0.4 L/min，电流密度为160 mA/cm²的情况下进行的。同时，所有模拟的阴极液固定为0.923 M M₄[Fe(CN)₆]和0.0577 M M₃[Fe(CN)₆]，其中M代表K ⁺， Na⁺，以1:1的比例混合。并且阴极电解质的SOC保持在0.15到0.85之间，以确保阴极电解质的剩余体积。

图文导读

图1 物理引导持续学习方法示意图

作者提出了一种物理引导的持续学习(PGCL)方法，利用基础物理学来预测AORFB材料性能。PGCL框架如图1所示，关键在于集成AORFB材料复杂的物理特性来探究材料性能。

图2 3D 780 cm² AORFB模型设计及机械学习预测

为了评估ASO材料在实际操作条件下的性能，作者使用了一个基于物理学的780 cm²的交叉电池模型来生成数据，如图2a所示。图2b为剩余电量(SOC)为0.5时，放电状态下氧化还原活性物质浓度分布示意图。从图中可以看出入口通道的物质浓度最高，穿过电极进入流出通道后，物质浓度逐渐降低。

图3 AORFB能量效率随阳极液参数的可视化

为了获得最佳的CL性能，将AORFB电池物理性质纳入CL训练任务非常重要。作者首先探讨了用于任务划分的材料和单元属性的选择如何影响CL算法的性能。为了更好地理解输入参数和输出能量效率(EE)之间的关系，使用多元自适应回归样条(MARS)模型进行敏感性分析，以确定最敏感的阳极电解质和电池特性。图3为材料属性与EE的关系的散点图，可以看出阳极液标准电位(E_n)和膜离子电导率(σ_m)对电池能量效率有较大影响。随着En的降低，电池的平衡电位增加，从而导致更高的EE。σ_m的取值越大，系统的欧姆电阻越小，电气效率越高。另一方面，电解质粘度(μ_n)和离子电导率(k_eff)等参数对EE的影响较小。

根据灵敏度分析，作者分别由反应传递系数α_n、标准电位E_n和能量效率EE划分一组任务来评估弹性权重巩固(EWC)和无遗忘学习(LwF)的性能，如图4所示。

图4 采用 EWC方法和LwF方法的能效预测误差对比

通过计算每个任务测试数据的预测EE值与实际值之间的均方误差(MSE)来确定EE预测误差。从图中可以看出，对敏感的参数E_n的第5项任务，较大EE范围和粒度增加导致CL预测误差急剧增加。

该示例表明，任务参数的选择在训练和评估AORFB系统的CL算法中起着至关重要的作用。随着敏感参数范围的扩大，需要额外的任务来学习材料的新物理特性。另外，如果新引入的任务只是在不同的非敏感参数范围内，则CL算法的性能变化很小。

本研究进一步推广到更复杂的场景，如图5所示，根据ASO材料的属性划分了数据批次。如图5a，根据初始浓度C_n和标准电位E_n将ASO材料分为9批。图5d中，根据反应传递系数α_n和膜离子电导率σ_m值划分为了16个数据批次。

图5 不同ASO材料的CL和PGCL预测对比

考虑到AORFB晶胞的相关物理特性，作者提出了一种PGCL方法，通过优化新任务创建和数据分组的时间和策略，进一步提高了CL算法的性能。对于标准CL方法，每个新数据批都会导致创建一个新任务，从而产生图5a所示场景中的9个任务。然而，PGCL通过利用AORFB材料特性的见解来优化这一过程。当新批处理只在非敏感属性中引入更改时，CL不会遇到新的物理现象，并且尽管有额外的任务，预测误差仍然保持稳定。因此，PGCL将新数据分组到具有类似敏感属性范围的现有任务中，从而避免不必要的任务创建。

在图5a中，用黄色圆圈标记的数据批表示为PGCL创建的新任务，而用蓝色圆圈标记的数据批是使用现有任务处理的。使用PGCL，这将所需的任务数从9个减少到3个。之后，CL算法使用EWC架构，每个测试重复10次，结果如图5b所示，在所有数据批次中，常规CL和PGCL的误差都在4%以下。然而，这会导致更多的时间成本。随着每增加一批数据，常规CL方法的训练时间单调增加，如图5c所示，在对全部9批数据进行训练后，需要48 s才能完成整个训练过程。与之相比，PGCL只需不到10秒就能完成训练过程，同时保持较高的准确性。

图6 DHP氧化还原活性的预测

为了评估PGCL预测材料性能的能力，作者采用二羟基非那嗪(DHP)异构体作为阳极电解质材料进行了测试。PGCL按照图5a提出的流程进行训练，将AORFB数据库分成9批，对每个DHP异构体的预测精度如图6b所示。从图中可以看出，大多数DHP异构体的EE预测误差在25%以内，这适用于PGCL在训练过程中遇到的所有任务。其中，1，9- DHP异构体，浓度较低(C_n = 152 mol/m³)，位于ASO数据库浓度范围的边缘，因此EE预测呈现较大的波动。

PGCL方法是为涵盖一系列阳极电解质材料特性而开发的，使其能够预测多个循环中的电池性能及降解机制。目前，表征ASO材料的降解机制仍然是一项具有挑战性的任务。ASO材料的稳定性受其化学结构、操作条件以及与其它电池组分(如膜、电极和电解质添加剂)的相互作用的影响，而PGCL方法无法直接预测这些因素。然而，一旦确定了材料的降解途径，PGCL就可以有效地预测电池在多个循环中的性能。为了直观的说明这一情况，作者使用1，8- DHP作为基线来预测超过1000次循环的三种假设情景下材料性能降解的电池EE，三个示例的预测EE与实际情况的比较如图6e所示。预测结果与实际趋势一致，将绝对误差保持在10%以内。

综上所述，PGCL算法已被开发用于动态学习和预测给定ASO材料特性的AORFB电池性能。PGCL有效地解决了传统的非调节深度神经网络(DNN)方法经常遇到的灾难性遗忘问题。通过结合物理原理，PGCL提高了对新型AORFB材料的预测精度，与传统的CL方法相比，突出了其在动态材料发现场景中的适应性和效率。

PGCL对AORFB系统的主要见解可以总结为以下几点:

1、标准电位、膜电导率和物质溶解度是决定AORFB性能的重要因素。

2、任务划分策略会显著影响CL算法的性能，任务创建应该只在扩展包含敏感属性的ASO材料时发生

3、根据数据粒度确定CL任务的总数和顺序，以减少AORFB EE预测误差。

4、PGCL不仅简化了训练过程，而且根据ASO材料的物理特性提供了结构化的任务划分方法。

文献信息

Fu, Y., Howard, A., Zeng, C., Chen, Y., Gao, P., & Stinis, P. (2024). Physics-Guided Continual Learning for Predicting Emerging Aqueous Organic Redox Flow Battery Material Performance. ACS Energy Letters, 9, 2767-2774.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.4c00493

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