成果简介在全球范围内,数百万农村家庭使用地下水饮用,不可避免的接触到无机砷,通常是亚砷酸盐(As(III))。对健康保护至关重要的是,基于吸附的处理对砷酸盐(As(V))有效,但是对吸附较慢的As(III)无效。虽然液体氧化剂在使用上有点不切实际,但在入口点处理中被广泛用于将As(III)预氧化为As(V),以获得更好的性能和节约成本。基于此,南方科技大学郑焰讲席教授和美国斯蒂文斯理工学院孟晓光教授(共同通讯作者)等人报道了二氧化锰(MnO2)改性活性炭(一种固体氧化剂)被整合到一个使用点(point-of-use, POU)系统中,颗粒状纳米TiO2作为主要吸附剂,用于两个实际生活的测试,提供低于每升水0.01美元。一组是在美国新泽西州的一个家庭中进行为期4个月的测试,有效处理了4200 bed体积(~2.1 m3)地下水,As含量为69±16 μg l−1 As(78±5% As(III))。另一组是在中国银川市的一个家庭中进行为期28个月的测试,有效处理了10000 bed体积(~5.0 m3)地下水,As含量为42±21 μg l-1(33±21%)。通过对进水、出水和固相As、Fe和Mn进行了仔细分析,并进行了随后的质量平衡计算,阐明了As和混杂离子的去除机制。地下水基质和过滤介质之间的相互作用会影响性能,因此需要通过长期部署来验证家庭As去除技术。图1.去除As的厨房水槽POU示意图以及处理记录相关工作以《MnO2-modified activated carbon and granular nano-TiO2 in tandem succeed in treating domestic well water arsenic at point of use》为题在《Nature Water》上发表论文。其中,郑焰,南方科技大学讲席教授。曾任北京大学讲席教授、美国纽约市立大学皇后分校环境与地球科学院助理教授至终身教授及主任、美国纽约市立大学研究生院化学部终身教授、美国纽约市立大学公共卫生学院终身教授、联合国儿童基金会驻孟加拉国水及环境卫生项目专员。发表论文100多篇,内容涉及海洋地球化学、水文地质学、水化学分析方法、饮用水安全、环境风险与人体健康、以及可持续发展等。在联合国任职期间带领约20人的团队将多年的研究成果应用于孟加拉国地下水资源的开发,解决了200万高砷暴露人口的饮水安全问题。现任或已经担任过国际刊物(Environmental Health Perspective, Journal of Geochemical Exploration, Science of the Total Environment, Science Bulletin)的副主编或专刊主编。2010年当选美国地质学会会士。图文解读当F3超过10 μg l-1后,在处理水中总砷浓度超过10 μg l-1前,井水产量约为2.1 m3或4200 bed体积。未处理的水中As和As(III)的总浓度分别为54~92 μg l-1和43~70 μg l-1,其中78±5%的As为As(III)。总As突破前,总As、As(III)和As(V)的去除率较高,分别为96±3%、97±4%、91±3%,但随着时间的推移,它们的去除率逐渐下降。在3.0 m3 F3后,As(III)最终突破11 μg l-1时,总As、As(III)和As(V)去除率分别降至71%、75%和62%。在去除As(III)失效前,处理了约10000 bed体积(~5.0 m3)的水,与总As突破一致。在为期28个月的测试中,供水有三个来源,其特征不仅是主要离子组成不同,而且As(III)和As(V)的浓度也不同。对于含有10±7 μg l-1 As(III)的前3.12 m3进水,POU过滤器对As(III)的去除率很高(86±10%),在5.38 m3时开始大幅下降至2%,在3.42—5.09 m3之间短暂回升至37±12%。在7.74~9.92 m3之间又短暂回升至28±7%,最后又降至≤10%。在处理容积为5.53 m3的第一次源水切换后,此时As(V)的去除率仍然很高(97%),但处理水中的As和As(III)总量开始超过10 μg l-1。图2.进水和出水成分与处理水体积的关系在中国银川市的28个月部署期间,纳米TiO2捕获了约157 mg As(占总去除As的77%),其中包括23 mg As(III);在美国新泽西州的4个月部署期间,纳米TiO2捕获了约131 mg As(占总去除As的77%)。F1出水为MnO2和As(III)反应产物,As(V)和Mn(II)反应产物。两者都被纳米TiO2捕获在F2中,导致As和Mn的浓度最高,As和Mn的质量积累最多。在F2中盐酸可提取As(18 mg kg-1)和PO4可以提取As(30 mg kg-1)的小池中,As(V)分别占50±12%和43±4%。图3.实际性能测试由于As相关微生物的丰度太低而无法检测到,包括MnO2预氧化在内的As吸附去除可能是非生物的。在所有三个过滤器中,铁氧化细菌的相对丰度较高表明,Fe(II)-Fe(III)反应可能是微生物介导的,涉及N和S的氧化还原反应也是如此,在较小程度上,涉及Mn(II)-Mn(III)-Mn(IV)。图4.银川市POU中微生物介导的Fe、N和S反应文献信息MnO2-modified activated carbon and granular nano-TiO2 in tandem succeed in treating domestic well water arsenic at point of use. Nature Water2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s44221-024-00268-9.