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第一作者：Yuyan Huang
通讯作者：欧阳钢锋， 叶宇昕
通讯单位：中山大学
欧阳钢锋，教授，博士生导师，英国皇家化学会会士，国家杰出青年科学基金获得者，科技部中青年科技创新领军人才，广东省“珠江学者”特聘教授。现任中山大学化学与化学工程学院环境化学研究所所长，微萃取与分离技术研究中心主任，环境与能源化学广东省高校重点实验室副主任。（信息来源：https://ce.sysu.edu.cn/teacher/806）
叶宇昕， 中山大学化学工程与技术学院 副教授，硕士生导师。主要从事新型催化剂的设计合成、应用开发及催化机理的研究。目前在P. Natl. Acad. Sci. U.S.A.; Adv. Mater.; Angew. Chem. Int. Ed.; 等期刊发表高水平论文30余篇，承担国家青年基金等项目6项，授权国家发明专利1项。（信息来源：https://cet.sysu.edu.cn/node/1279）
论文速览
在人工光合系统中，有效地将太阳能转化为化学能还是一个巨大的挑战。目前，很少有在户外运行的人工光合系统超过在植物中观察到的最高太阳能-生物质转化效率（1%）。
本研究成功开发了一种三维（3D）聚合物光催化剂，在常温条件下实现了3.6%的太阳能驱动制过氧化氢（H2O2）的转换效率，该效率超过了植物体内观察到的最高太阳能到生物质的转换效率（1%）。该突破性的成果得益于材料内部电子的高效存储和通过分子内电荷转移快速存储，以及O2能够扩散进入3D材料内部孔隙并提取存储的电子，从而有效抑制了激子、极化子和光生电荷载流子的层间转移，显著提高了内部激子的利用率至82%。
图文导读
图1：提出的策略与传统2D光催化剂在内部激子利用方面的比较。
图2：光催化剂的结构表征。
图3：光催化性能。
图4：H2O2生成的活性位点和反应路径。
图5：光催化剂在Ar和O2氛围下的光电流测量曲线，以及电子传输机制的示意图。
图6：2D和3D光催化剂中激子、极化子和电荷载流子的行为模式示意图。
图7：TPC-3D在O2和空气条件下的飞秒时间分辨瞬态吸收（TA）测量结果。
图8：TPC-3D中激子解离、极化子转化和电子传输途径的交互机制示意图。
图9：TPC-3D在可见区域的飞秒时间分辨瞬态吸收（TA）测量结果，以及激子到极化子的转变时间延迟。
图10：激子解离机制的分析。
总结展望
本研究开发的3D聚合物光催化剂在常温常压下实现了前所未有的太阳能到化学能的转换效率，为可持续能源生成和环境修复提供了重要的技术途径。研究中发现，通过分子内电荷转移而非层间传输，可显著提高光生电荷的利用效率，这一点通过高达82%的内部激子利用率得到了证实。
此外，本研究还深入探讨了光物理过程中的动力学机制，为设计更高效的光催化剂提供了理论基础。未来的研究可以在提高光催化剂的稳定性和扩大其应用范围方面进行进一步探索。
文献信息
标题：Achieving a solar-to-chemical efficiency of 3.6% in ambient conditions by inhibiting interlayer charges transport
期刊：Nature Communications
DOI：10.1038/s41467-024-49373-z
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