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第一作者:Yuekun Lai
通讯作者:李灿,郭鑫
通讯单位:中国科学院大连化学物理研究所
论文速览
尽管已经能够容易地获得以(100)晶面为主导的FAPbI3钙钛矿薄膜,但具有防止湿度诱导的δ相变更高潜力的另一种顶级性能的(111)晶面主导的薄膜却难以实现。特别是,(111)晶面的生长动力学仍然不清楚。
本研究通过在PbI2前驱体溶液中加入有机铵盐(OAS),采用两步法制备的(111)晶面主导的钙钛矿薄膜,并揭示了其晶面生长机制。OAS的阳离子由于尺寸大于FA+,在第一步中插入PbI2的层间,阻碍了第二步中FA+插入(100)晶面暴露的晶体,抑制了(100)晶面的生长。相比之下,由于FA+位于外部层,(111)晶面可以无干扰地生长,使其比(100)晶面更有利。此外,OAS的阴离子通过延缓钙钛矿生长,延长了对(100)晶面的抑制,持续促进了(111)晶面的比例增加。
最终得到的钙钛矿薄膜以(111)晶面为主导,沿平面外方向有序堆叠,提供了25.23%的太阳能电池效率和与具有混合(111)和(100)晶面的相比改进的稳定性。这项工作提供了一种有效的策略,以获得高度(111)晶面取向的钙钛矿薄膜,并阐明了添加剂工程化的生长动力学。
图文导读
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图1:(100)和(111)晶面取向的FAPbI3晶体的示意图,OAS的化学结构,以及不同OAS添加的钙钛矿薄膜的XRD图谱。
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图2:GIWAXS模式的2D图谱,显示了控制组、BAI添加和BAAc添加的钙钛矿薄膜在不同入射角下的晶面生长动力学。
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图3:(111)晶面主导的钙钛矿薄膜通过两步法和OAS添加剂制备的生长机制示意图。
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图4:通过SEM图像、PL光谱、TRPL衰减曲线和2D PL成像展示了(111)晶面主导的钙钛矿薄膜的形貌、缺陷密度和载流子扩散特性。
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图5:PL成像揭示了BAAc添加薄膜的载流子扩散系数和扩散长度的增加。
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图6:展示了基于(111)晶面主导的钙钛矿薄膜的PSCs的J-V曲线、PCE分布、稳态光电流和PCE输出以及长期稳定性测试结果。
文献信息
标题:Dominating (111) Facets with ordered stacking in Perovskite Films
期刊:Energy & Environmental Science
DOI:10.1039/D4EE01863J

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