清华材料学院院长林元华，最新JACS!

第一作者：Yan Song

通讯作者：林元华

通讯单位：清华大学

林元华，博士，院长，2001.8-至今于清华大学材料学院任助研、副研究员、教授。研究领域：1. 面向高端电子用氧化物无机介质材料与器件。2.面向能源转换的氧化物高温热电材料与器件，目前发表SCI收录论文300余篇，其中在Science、Nat. Mater.、Nat. Energy、Nat.Comunn.、Phys. Rev. Lett., Adv. Mater等期刊上发表100余篇，SCI论文被引用30000余次。

（信息来源：https://www.mse.tsinghua.edu.cn/info/1024/1628.ht）

论文速览

混合卤化物钙钛矿（ABX₃ 或者 A′₂A_n-1B_nX_3n+1）因其可调节的带隙、长的载流子扩散长度和溶液可加工性，被认为是一系列功能材料，如光电子和光伏器件的优秀候选材料。然而，它们在潮湿/空气中的不稳定性、铅（Pd）的毒性以及苛刻的反应条件或复杂的后处理一直是实际应用的瓶颈。

本研究提出了在典型(CHA)₂PbBr₄二维（2D）混合钙钛矿中，A位点、B位点和X位点的同时构型熵设计。结果表明，高熵效应有利于稳定混合钙钛矿相，并促进了无需精确控制冷却速率的简单结晶过程，以制备规则晶体。此外，高熵2D钙钛矿晶体表现出可调节的能带间隙、宽带发射和长的载流子寿命。

测试发现，高熵组合物在去离子水中几乎保持了初始晶体结构18小时，而原始的(CHA)₂PbBr₄晶体大部分已分解，表明其湿度稳定性明显提高。本工作提供了一种在温和条件下合成湿度稳定的混合钙钛矿的简便方法，加速了光电子和发光器件的相关制备，并促进了卤化物钙钛矿的最终商业化。

图文导读

图1：(CHA)₂PbBr₄基层状钙钛矿晶体的合成和结构示意图。

图2：差示扫描量热法(DSC)和热重分析(TGA)测量的(CHA)₂PbBr₄基高熵层状钙钛矿晶体的热性能。

图3：(CHA)₂PbBr₄基层状钙钛矿晶体的光学吸收谱、使用Tauc方法计算的光学带隙、在360纳米激发波长下的光致发光(PL)光谱，以及归一化的PL光谱。

图4：(CHA)₂PbBr₄基层状钙钛矿晶体的时间分辨光致发光(TRPL)衰减曲线。

图5：(CHA)₂PbBr₄基层状钙钛矿晶体在0至18小时湿度稳定性测试中的X射线衍射(XRD)分析。

图6：(CHA)₂PbBr₄基钙钛矿的微观结构和亲水性。

文献信息

标题：High-Entropy Design for 2D Halide Perovskite

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c01882