中科大章根强,最新Nature子刊!

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第一作者:Yangyang Zhang,Yanxu Chen

通讯作者:章根强

通讯单位:中国科学技术大学

论文速览

铜/氧化亚铜(Cu/Cu2O)肖特基(Mott-Schottky)界面上的C-C耦合被广泛认为是电催化CO2转化为增值醇的一种有前途的方法。然而,由于对精确键合化合物所需的精馏界面特性的控制不足,C2+醇的选择性仍然有限。

本论文研究了Cu/Cu2O界面在电催化CO2转化为增值醇类化合物过程中的C-C偶联反应。通过原位电化学重构策略,调整Cu位点的配位环境,发现低配位Cu位点的构建能够增强整流界面,引起不对称的电子扰动和更快的电子交换,从而促进C-C偶联和含氧碳化合物向亲核反应过程的结合。

实验结果表明,低配位Cu位点在Cu/Cu2O界面上展现出64.15%的高法拉第效率和约39.32%的能量效率,用于C2+醇类的生产,并在流动池电解器中保持超过50 h的稳定性。

图文导读

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图1:CuL/Cu2O催化机理及中间体自由能。

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图2:CuL/Cu2O纳米粒子的结构表征。

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图3:CuL/Cu2O的电子结构和配位环境。

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图4:CuL/Cu2O在流动池电解器中进行CO2还原反应的电化学性能。

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图5:operando实验和密度泛函理论(DFT)计算

总结展望

本研究成功构建了一种低配位Cu/Cu2O Mott-Schottky催化剂,通过调控Cu位点的配位环境,显著提高了CO2电化学还原生成C2+醇类的法拉第效率和能量效率。研究揭示了低配位铜位点在增强整流界面效应、促进中间体吸附和C-C偶联中的关键作用。

这些发现为设计和开发新型高效CO2电化学还原催化剂提供了重要的理论基础和实验指导,有望推动CO2转化为高附加值化学品的工业化应用。

文献信息

标题:Low-coordinated copper facilitates the CH2CO affinity at enhanced rectifying interface of Cu/Cu2O for efficient CO2-to-multicarbon alcohols conversion

期刊:Nature Communications

DOI:10.1038/s41467-024-49247-4

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