第一作者:Li Zeng, Qinghong Yang,Jianxing Wang
通讯作者:雷爱文
通讯单位:武汉大学
论文速览
合成电化学新技术是国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)评定的2023年度化学领域十大新兴技术之一。因为其具备绿色、安全和低能耗的特性,合成电化学新技术将有望发展成为新质生产力,用于解决当前基于化石能源驱动的现行生产力产生的环境污染、安全生产风险和高能耗问题。这种新兴合成技术主要以直流电(DC)作为驱动力,并通过调节电流或者电压控制化学反应过程。
而直流电(DC)电合成在过去的一个世纪中经历了优化,在各种工业过程中起着关键作用。以极性反转和周期性波动为特征的交流电(AC)电合成可能有利于多个化学反应,但设备、原理和应用场景仍未得到充分开发。
本论文介绍了一种编程交流(pAC)电合成协议,该协议能够系统地调整电流、频率和占空比。代表性pAC波形的应用有助于交叉耦合和双官能化反应中铜催化的碳氢键裂解,而这些反应在直流和化学氧化条件下表现不佳。此外,通过在不同波形应用下观察催化剂的动态变化,为反应机理提供了见解。
图文导读
图1:pAC电合成模式。
图2:使用不同波形的反应优化。
图3:机理见解和比较。
图4:pAC促进的C(sp3)-H炔基化。
图5:pAC促进的Z型双官能团化。
文献信息
标题:Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bond transformations
期刊:Science
DOI:10.1126/science.ado0875
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