他，手握Nature，发表最新Nature子刊！千瓦级规模串联CO2电解！

成果简介

将二氧化碳（CO₂）转化为有价值的化学品是碳利用的一种关键策略。虽然串联CO₂电解已显示出前景，但它在很大程度上局限于瓦级（W）的研究，需要更大规模的研究来加速商业化。基于此，圣路易斯华盛顿大学焦锋教授（Jiao Feng）等人报道了一种用于生产多碳（C₂₊）产品（主要是乙酸盐和乙烯）的串联CO₂电解槽，其生产规模为千瓦级（kW）。所定制的1000 cm²电解槽堆栈具有增强的质量传输和稳定性电极，通过在气体扩散层（GDL）上添加氟化乙丙烯（FEP）涂层并在催化剂层中加入炭黑，这些电极得到改进，从而促进了持续的高电流密度运行（>400 mA cm^-2）。

在CO₂电解槽阶段，通过在高CO₂转化率下操作电解槽，可以获得富CO输出（未反应的CO₂小于10 vol.%）。随后，CO电解阶段主要产生乙烯和乙酸盐，后者作为高纯度（~99%）液体流被提取，整个串联系统保持了200多小时的稳定性能。然后，作者构建了一个0.71 kW的CO电解槽堆栈，稳定运行125 h，CO对乙酸盐和乙烯的碳选择性大于96%，产生了98 L的1.2 M乙酸盐。此外，该堆栈可耐受低水平工业相关杂质，如CO₂、N₂、O₂、SO_x和NO_x，突出了其在实际应用中的稳定性，为工业规模上可行的串联CO₂电解提供了一条途径。

图1.两步CO₂电解槽堆栈生产多碳（C₂₊）产品

相关工作以《Kilowatt-scale tandem CO₂ electrolysis for enhanced acetate and ethylene production》为题在《Nature Chemical Engineering》上发表论文。其中，本文的通讯作者：美国圣路易斯华盛顿大学焦锋教授；第一作者：美国圣路易斯市华盛顿大学/特拉华大学Bradie S. Crandall。

焦锋教授在复旦大学和英国圣安德鲁斯大学获得学士和博士学位，在完成劳伦斯伯克利国家实验室博士后工作后，他于 2010 年加入特拉华大学任教。他在 2021 年晋升为正教授，并担任催化科学技术中心主任。2023 年 8 月，焦锋教授加入圣路易斯华盛顿大学，担任能源、环境与化学工程系Elvera and William R. Stuckenberg 教授，兼任碳管理中心主任。他的研究致力于开发创新的电化学装置，以应对关键的能源存储和可持续发展挑战。

图文解读

在选择最佳流型后，通过使用FEP涂层混合炭黑开发了定制的增强GDL，以提高CO₂/CO电解的耐久性。在使用Cu，H₂的CO电解实验中，在500 mA cm^-2的加速耐久性测试中，法拉第效率（FE）在10 h内从12%提高到30%以上。通过在高CO₂转化率下运行CO₂电解槽，获得了小于10 vol%未反应CO₂的共优势产品流。5 wt.%炭黑的Ag电极在400 mA cm^-2时达到最高47%的CO₂转化率（额外43% CO₂消耗是由于碳酸盐/碳酸氢盐的形成），同时在6 ml min^-1的CO₂进料速率下保持约80%的CO FE。该装置产生乙烯（~20% FE）和乙酸盐（~50% FE）作为主要的C₂₊产物，在200 h内保持稳定的性能。液流主要含乙酸盐，纯度约为99%。在200 h的测试中，H₂始终以低于30%的FE产生。

图2.瓦级CO₂和CO电解槽性能

作者设计了一个串联CO₂电解系统，由两个五电池堆组成，总电极面积为1000 cm²。在没有冷却的情况下，单个100 cm²电池在300 mA cm^-2时的温度超过55 ℃。开启冷却系统后，温度在约15 min内降至~3℃。在加入冷却机制后，500 cm²的CO₂电解槽堆栈在100 A（200 mA cm^-2）的总电流下运行，CO FE超过80%。1000 cm²的CO电解槽堆栈在300 A（300 mA cm^-2）下工作，保持2.26 V的电池电压，对C₂₊产品（主要是乙酸盐和乙烯）具有高选择性。此外，1000 cm²的CO电解槽堆栈可以在300 mA cm^-2（300 A总电流）)下连续运行125 h。在120 h的实验结束时，共产生98 L浓度为1.2 M的乙酸盐，摩尔纯度>96%。

图3.千瓦级两步CO₂电解

在CO电解槽堆栈中，作者引入不同浓度的CO₂、空气、SO₂和NO。在CO₂污染物研究中，在CO进料中掺入不同量的CO₂，CO/CO₂进料中CO₂体积分数的增加使产物分布从乙酸盐转向氢气，在CO₂暴露后，氢气的法拉第效率从10%增加到30%以上。在CO₂暴露后重新引入纯CO流后，乙酸盐的产量没有恢复到原来的水平。暴露在高达10 vol%的空气中对产品分布和电池电压的影响有限，乙酸盐、乙烯和氢气（FE低于15%）是主要产品。在暴露0.1-1 vol%的浓度范围内SO₂中，氢气的FE从30%增加到约55%，Cu表面Cu₂S的形成可能使选择性转向氢气。

图4. CO电解原料气中杂质含量的影响

图5.串联CO₂电解的技术经济分析

文献信息

Kilowatt-scale tandem CO₂ electrolysis for enhanced acetate and ethylene production. Nature Chemical Engineering, 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s44286-024-00076-8.

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