叶志镇院士,最新Science子刊!

研究背景
钙钛矿发光二极管(PeLEDs)是新一代显示技术的亮点,因其具有优异的色彩纯度、广泛可调的发射波长以及与溶液处理兼容的优点,使其在低成本、大面积显示和照明应用中成为研究热点。
然而,蓝色PeLEDs的性能远远落后于近红外、红色和绿色PeLEDs,特别是在显示应用所需的标准蓝色范围内,外量子效率(EQE)低于其他颜色的PeLEDs。此问题主要由于蓝色PeLEDs中氯(Cl)掺入导致的深能级缺陷,这些缺陷影响了载流子的复合效率并导致显著的EQE下降。
成果简介
有鉴于此,浙江大学叶志镇院士、戴兴良团队在Sci. Adv.期刊上发表了题为“Highly efficient blue light-emitting diodes based on mixed-halide perovskites with reduced chlorine defects”的最新论文。他们提出通过调控Cl含量来提高蓝色PeLEDs的性能。一项重要的研究采用了铷(Rb)补偿策略,在钙钛矿晶格的A位引入Rb以微调Cl含量,抑制了非辐射缺陷的形成,从而显著提升了光致发光量子效率(PL QY)。
这项策略实现了蓝色PeLEDs在460至480 nm发射峰范围内的创纪录高效率,特别是在470 nm及以上的发光峰值范围内,EQE超过了20%。这项工作突出了氯缺陷控制作为提升蓝色PeLEDs效率的关键设计原则,为未来高效蓝色PeLEDs的发展奠定了基础。
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研究亮点
(1)实验首次展示了通过减少氯(Cl)含量来优化蓝色钙钛矿发光二极管(PeLEDs)的性能。作者采用了CsPb(Brx/Cl1−x)3纳米晶体,系统研究了氯含量对蓝色PeLEDs的外量子效率(EQE)和光致发光量子效率(PL QY)的影响。
(2)通过引入铷(Rb)补偿钙钛矿晶格的A位,减少了氯含量,抑制了非辐射缺陷的形成,从而显著提高了PL QY并保持了所需的发射波长。这一策略使得蓝色PeLEDs在460至480 nm的发射峰范围内实现了创纪录的高效率,特别是470 nm及以上波长的发光电流(EL)峰值EQE超过20%。
(3)实验通过详细的光电性能分析,揭示了Cl含量对蓝色PeLEDs性能的显著影响。作者构建了一系列CsPb(Brx/Cl1−x)3纳米晶体,并发现纳米晶体的PL QY对Cl含量的变化极为敏感,这与深层陷阱态的形成密切相关。
(4)通过对不同Cl含量的纳米晶体进行比较,验证了Cl缺陷在激子辐射复合中的关键作用。结果显示,氯含量的微调能够有效改善PL QY,并且优化的蓝色PeLEDs在各种波长下的效率均显著提高。这些发现不仅对蓝色PeLEDs的设计和性能优化具有重要意义,还为未来高效蓝色光电器件的开发提供了新的思路。
图文解读

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图1:不同氯含量下蓝色PeLED的性能。
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图2:混合Br/Cl钙钛矿纳米晶体的光谱表征。
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图3: 通过掺铷减少氯含量。
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图4:记录高效的蓝色PeLED。
结论展望
总结而言,这项工作揭示了氯(Cl)掺入对蓝色钙钛矿发光二极管(PeLEDs)性能的显著影响。首先,实验系统地探讨了Cl含量对CsPb(Brx/Cl1−x)3纳米晶体光致发光量子效率(PL QY)的影响,揭示了Cl相关深层陷阱态对发光效率的负面作用。这表明,控制Cl含量是优化蓝色PeLEDs性能的关键,尤其在显示应用中,氯含量的微小变化都可能导致显著的外量子效率(EQE)下降。其次,通过在A位引入铷(Rb)进行Cl补偿,成功抑制了非辐射缺陷的形成,改善了PL QY,同时保持了发射波长的稳定性。这一策略不仅提高了蓝色PeLEDs的效率,尤其是在460至480 nm的波长范围内,实现了创纪录的高效发光,还为未来优化钙钛矿发光材料提供了新的方向。
此外,研究还强调了纳米晶体在提高蓝色PeLEDs性能中的潜力。利用超薄单层纳米晶体,可以克服传统钙钛矿材料的光谱不稳定性,从而扩展了底层孔传输层的选择范围,优化了电荷注入。预合成纳米晶体的方法有效解耦了晶体化与薄膜沉积过程,为钙钛矿发光材料的光电特性提供了更深入的控制。这些发现不仅推动了蓝色PeLEDs的发展,也为其他光电器件的性能优化提供了宝贵的参考。总之,本文的工作不仅展示了氯掺入对钙钛矿材料的影响,还提出了铷补偿作为提高发光效率的有效策略,为未来的研究和应用奠定了基础。
文献信息
Yun Gao et al. ,Highly efficient blue light-emitting diodes based on mixed-halide perovskites with reduced chlorine defects.Sci. Adv.10,eado5645(2024).DOI:10.1126/sciadv.ado5645

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