​湖大Angew：丁二烯砜基二元深共晶电解质助力高性能锂金属电池

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​湖大Angew：丁二烯砜基二元深共晶电解质助力高性能锂金属电池
深共晶电解质（DEE）因其独特的物理化学特性而备受关注，但要通过二元 DEE 配方实现令人满意的锂负极兼容性仍存在挑战。
​湖大Angew：丁二烯砜基二元深共晶电解质助力高性能锂金属电池
在此，湖南大学梁宵团队设计了一种由双(三氟甲烷-磺酰基)亚胺锂（LiTFSI）和固体丁二烯砜（BdS）组成的不易燃二元 DEE 电解质。结果显示，该电解质在室温下表现出较高的 Li+ 离子迁移数（0.52）、离子电导率（1.48 mS cm-1）和较宽的电化学窗口（~4.5 V vs. Li/Li+），从而增强了锂金属的兼容性。
研究表明，锂的兼容性源于富含 LiF 的 SEI 的形成，该种稳定的 SEI 有效抑制了枝晶的生长和气体反应，确保了 Li||Li 对称电池、Li||LiCoO2 和 Li||LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 全电池的长循环寿命和高库仑效率。此外，BdS 共晶策略通过与相应的基于 TFSI–的盐配对，显示出对 Na 和 Zn 等其他金属的普遍适用性。
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图1. LTB DEEs 的物理化学特性
总之，该工作开发了一种基于 BdS 的二元 DEE 电解质（LTB-3.0），该电解质表现出强的锂金属相容性。通过揭示 BdS 与 LiTFSI 之间的共晶反应，研究人员发现 LTB-3.0 电解质展现出优异的物理化学性质。此外，研究人员选择了三种由含 N 的路易斯碱（NMAC、DMIm 和 SN）形成的传统二元 DEE 进行比较，详细考察了其与金属锂的相容性。研究表明，LTB-3.0 的金属相容性源于 LiTFSI 与锂金属之间的优先反应形成了富含 LiF 的 SEI。
因此，基于 LTB-3.0 的Li||Li对称电池具有较低的界面阻抗，在 0.2 mA-cm-2 的条件下，寿命长达 600 小时以上。基于 BdS 与 TFSI 盐的共晶方法对 Na 和 Zn 等其他金属稳定性具有普遍适用性，即该工作为探索安全、高性能的金属负极电池电解质提供了广阔的前景。
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图2. LTB-3.0 电解液的锂金属全电池性能
Butadiene Sulfone Based Binary Deep Eutectic Electrolyte for High Performance Lithium Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202408728

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