A*STAR/兰州化物所​，Nat. Commun.！接触式电催化立大功，实现低浓度CO2有效转换

通过电催化CO₂还原生成高价值CO产物，为缓解全球能源危机和环境污染问题提供了一种有效的解决方案。然而，传统的CO₂催化还原方法往往需要高能耗和昂贵的催化剂，这限制了它们的实际应用。摩擦电纳米发生器(TENGs)利用摩擦产生的电荷差将机械能转换为电能，从而实现可持续能源供应。

在此基础上，利用机械能还原CO₂是一种潜在的策略。然而，在常温和常压下，由于缺乏CO₂锚定位点和适当的电子转移机制，机械能无法有效地活化化学惰性的CO₂。此外，尽管最近有关于利用接触电催化产生H₂O₂和降解有机染料的概念得到了证实，但是在利用机械能将CO₂转化为有用产品方面仍然面临着重大挑战。

近日，新加坡科技研究局(A*STAR)李子彪、叶恩毅和中国科学院兰州化学物理研究所王道爱等提出了一种能够进行高CO选择性CO₂RR的接触电界面催化方法。接触电催化由一个摩擦电纳米发生器驱动，该发生器由负载有单个Cu原子锚定聚合氮化碳(Cu-PCN)催化剂的静电纺丝聚偏二氟乙烯(PVDF)和季铵化纤维素纳米纤维(CNF)组成。

实验结果表明，开发的TENG在99%相对湿度下获得了显著的CO₂RR性能，CO法拉第效率为96.24%。同时，得益于季铵化CNF强大的CO₂吸附能力，即使在低CO₂浓度的环境(如空气)下，TANG也可以催化CO₂还原，CO产率为33 μmol g^-1 h^-1。

此外，基于一系列表征和理论计算结果，研究人员揭示了反应的机制：季铵化CNF的CO₂吸附能力远远高于Cu-PCN，表明季铵化CNF的表面是产生CO的主要区域；此外，在接触充电阶段，负载在PVDF纤维上的Cu-PCN催化剂积累了更多的电子，当CO₂吸附在Cu-PCN@PVDF/季铵化CNF界面上时，在两个摩擦层之间的高电势下，电子从Cu-PCN向CO₂转移，驱动接触电催化CO₂RR过程。

总的来说，该项工作所提出的接触式电催化技术不仅规避了传统方法固有的能源消耗，而且有助于大幅减少大气中的CO₂排放量。

Contact-electro-catalytic CO₂ reduction from ambient air. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-50118-1