​南开陶占良,Angew!“胶体阴离子”深共晶电解质用于高可逆锌金属负极

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水系锌离子电池(AZIBs)具有高安全性和低成本的优势,适用于大规模储能。然而,严重的析氢反应(HER)和不可控的枝晶生长降低了锌金属负极的稳定性,缩短了其循环寿命。
​南开陶占良,Angew!“胶体阴离子”深共晶电解质用于高可逆锌金属负极
在此,南开大学陶占良团队设计了一种“胶体中的阴离子”深共晶电解质(ACDE-3)来提高锌负极的稳定性。其中,ACDE-3重新配置氢键(HB)网络并调节溶剂化壳层。此外,ACDE-3中富含羟基的β-环糊精(β-CD)自组装成胶束,其中相邻β-CD之间的空间效应限制了阴离子的运动。该种独特的“胶体中的阴离子”结构使共晶系统具有0.84的高Zn2+转移数。因此,ACDE-3可抑制枝晶的形成,防止阴离子参与的副反应,抑制HER,并将ESW扩大到2.32 V。
结果显示,Zn//Zn对称电池在0.5 mAh cm-2时可提供900小时的长寿命,而Zn//Cu半电池在0.5 mAh cm-2时具有97.9%的高平均库伦效率(ACE)。当与聚(1,5-萘二胺)正极匹配时,具有低负/正容量比的全电池仍然可以在1.0 A g-1的电流密度下稳定循环200次。
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图1. 不同电解质的物理化学性质和光谱分析
总之,该工作通过加热Zn(ClO4)2·6H2O、β-CD和H2O的质量比为7:4.5:3的混合物(ACDE-3),制备了一种新型的“胶体中阴离子”深共晶电解质。
研究表明,ACDE-3中的β-CDs自缔合成胶束,ClO4阴离子被困在胶体中。该种“胶体中阴离子”的环境显著提高了锌离子迁移数,使其达到0.84,促进了均匀的锌沉积。同时,在ACDE-3中实现了修饰的HB网络和调节的Zn2+溶剂化结构,大大抑制了HER腐蚀,拓宽了ESW。
因此,锌负极具有比ACDE-3更稳定的沉积/剥离行为。在1 A g-1条件下,N/P为2的电池也表现出良好的循环稳定性。此外,ACDE-3可以在-40℃到40℃的宽温度范围内工作。因此,该工作对深共晶电解质的设计具有指导意义。
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图2. Zn//聚(1,5-NAPD)电池的电化学性能
“Anions-in-Colloid” Hydrated Deep Eutectic Electrolyte for High Reversible Zinc Metal Anodes, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202410210

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