华工Angew: Ir-Mn双原子触发ORCM，高效稳定催化酸性OER

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华工Angew: Ir-Mn双原子触发ORCM，高效稳定催化酸性OER
质子交换膜水电解槽(PEMWE)具有工作电流密度高、高纯制氢、响应快和效率高等优点，被认为是一种电能高效转化为化学能的前瞻性技术。其中，析氧反应(OER)作为PEMWE的核心组分起着关键作用。但是，即使是目前最先进的催化剂，在酸性环境中仍表现出缓慢的动力学和结构不稳定性，严重限制了整个反应体系的效率和稳定性。Ir基电催化剂因其良好的活性和稳定性而受到广泛关注。但贵金属储量稀缺以及高昂的成本增加了成本阻碍了其大规模应用。因此，开发迫切需要新型具有高活性和稳定性的低Ir催化剂。
华工Angew: Ir-Mn双原子触发ORCM，高效稳定催化酸性OER
华工Angew: Ir-Mn双原子触发ORCM，高效稳定催化酸性OER
近日，华南理工大学梁振兴、傅志勇和万凯等通过离子交换法在SrMnO3中引入了Ir原子(Ir-SrMnO3-96)，其能够通过氧-氧自由基耦合机理(ORCM)进行高效稳定酸性OER反应。
具体而言，六方SrMnO3钙钛矿作为基质具有独特的Mn2O9单元，因为Sr的离子半径较大，其中Mn-Mn距离较短(2.49 Å)，可作为催化反应的双原子活性位点。此外，将Ir掺入SrMnO3晶格中，导致低自旋Ir和高自旋Mn之间的Mn-O-Ir短程阳离子序，使局部结构具有铁磁性，从而将*O调制到相同的自旋方向。
华工Angew: Ir-Mn双原子触发ORCM，高效稳定催化酸性OER
华工Angew: Ir-Mn双原子触发ORCM，高效稳定催化酸性OER
密度泛函理论(DFT)计算和原位FTIR表明，调制的Ir-Mn双原子使得在Ir位点形成吸附的*O，在Mn位点形成吸附的*OH；然后，在Ir和Mn位点上形成两个自旋方向相同的吸附*O物种，最终促进O-O耦合形成三重态*O2。
性能测试结果表明，优化后的Ir-SrMnO3-96在10 mA cm-2电流密度下的过电位为207 mV。此外，基于Ir-SrMnO3-96的PEMWE仅需1.63 V电池电压就能达到1.0 A cm-2的电流密度，并能够在0.5 A cm-2下稳定工作2000小时，活性衰减仅为15 μV h-1。总的来说，本研究为合理设计高活性、较强的酸性OER电催化剂提供了一种有效的策略。
Extremely active and robust Ir-Mn dual-atom electrocatalyst for oxygen evolution reaction by oxygen-oxygen radical coupling mechanism. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202411014

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