华理ACS Catal.: 改性氧化物载体表面来优化MSI，促进丙烷完全氧化

氧化物负载的金属催化剂广泛应用于各种重要的多相催化过程，如加氢、氧化和催化重整等。最初，氧化物载体被认为是惰性材料，其主要功能是分散和稳定支撑的金属物种。然而，随后的研究揭示了金属-载体相互作用(MSI)，这对改变载体金属的化学吸附性能、界面结构和电子特性有显著和明显的影响。这些因素最终决定了催化剂的性能，包括活性、选择性和稳定性。因此，精确控制和调节负载型金属催化剂的MSI是实现期望的催化性能的关键，但是这仍具有挑战性。

近日，华东理工大学郭耘、戴升和唐璇等报道了一种简便的表面改性策略，利用H₂O₂处理直接细化了不可还原MgAl₂O₄负载的Pt催化剂上的MSI，并研究了其催化丙烷氧化性能。具体而言，这种策略有效地减少了MgAl₂O₄上Brønsted酸位点的数量，适当削弱Pt和MgAl₂O₄之间的MSI，这使的Pt物种在催化丙烷氧化反应过程中保持高度分散的同时表现出更明显的金属态。这些金属Pt的存在增强了丙烷中C-H键的活化能力和表面中间体的氧化能力。

随后，通过性能测试实验进一步研究了H₂O₂处理对MgAl₂O₄负载Pt催化剂的影响(H₂O₂处理的样品命名为Pt/MAO-H₂O₂)。在丙烷氧化过程中，Pt/MAO-H₂O₂的T₉₀(丙烷转化率达到90%所需的温度)为90 °C，低于Pt/MAO(T₉₀=270 °C)。根据Arrhenius图，可以观察到Pt/MAO-H₂O₂(48.7 kJ mol^-1)的表观活化能略低于Pt/MAO(53.2 kJ mol^-1)，证明Pt/MAO-H₂O₂催化剂更有利于丙烷的氧化。

此外，在290 °C下进行丙烷氧化反应耐久性试验过程中，当引入5% H₂O时，Pt/MAO-H₂O₂催化剂的丙烷转化率从95%降至86%，Pt/MAO从69%降至33%，表明Pt/MAO-H₂O₂催化剂对丙烷氧化具有较好的耐水性。

综上，该项研究通过直接调节载体的特性来调节氧化物负载的金属催化剂上的MSI，为操纵催化剂活性提供了新策略。

Refining metal–support interactions via surface modification of irreducible oxide support for enhanced complete propane oxidation. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c01358

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