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碳-碳 (C-C) 耦合在电催化还原CO₂以生产绿色化学品的过程中是必不可少的。

然而，由于反应网络的复杂性，关于潜在的反应机制和催化剂材料设计的最佳方向仍然存在争议。

基于此，2024年8月3日，阿德莱德大学乔世璋教授团队在国际顶级化学期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Machine Learning Big Data Set Analysis Reveals C-C Electro-Coupling Mechanism》的研究论文。

图1：C−C耦合大数据集的构建和采样过程

在文中，作者提出了一个全面的视角，建立了一个包含所有C–C耦合前体和催化活性位点组成的综合数据集，通过大数据集分析来探索反应机制和筛选催化剂。

针对各种吸附构型而开发的二维到三维（2D-3D）集成机器学习策略，可以快速准确地扩展量子化学计算数据，从而快速获取这一广泛的大数据集。

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图2：二维到三维（2D-3D）集成模型的开发

对大数据集的分析表明:

（1）与对称耦合相比，不对称耦合机制表现出更高的潜在效率，最佳路径涉及 CHO 与 CH 或 CH₂ 的耦合；

（2）通过包括 CuAgNb 位点的双金属掺杂可以增强铜基催化剂的 C-C 耦合选择性。

重要的是，作者通过实验证实了 CuAgNb 催化剂在C–C耦合中的实际增强性能。

图3：大数据预测的C−C耦合催化剂的实验验证

本研究证明了基于机器学习加速的量子化学计算所生成的大数据集的实用性。

作者得出结论，将大数据与复杂的催化反应机制和催化剂成分相结合将为加速优化催化剂设计树立新的范例。

文献信息：Machine Learning Big Data Set Analysis Reveals C-C Electro-Coupling Mechanism, Journal of the American Chemical Society, 2024.https://doi-org.1394.top/10.1021/jacs.4c09079

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