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在下一代高能量密度锂离子电池（LIBs）中，由于固态电解质界面（SEI）形成而导致的容量损失，很大程度上阻碍了硅（Si）负极的实际应用。

尽管已经进行了许多工作来研究 Si 的界面演变，但其中大多数都集中在扣式电池或定制设计电池中循环的纳米结构 Si 上，其运作条件与实际使用相差甚远。

图1：450 mA h LiCoO₂||Si 软包电池的电化学性能

基于此，中国科学院物理研究所凝聚态物理国家实验室王雪锋/王兆翔团队&华为技术有限公司的Bo Wang在Energy & Environmental Science发表题为《Interfacial degradation of silicon anodes in pouch cells》的研究论文。

在此研究中，通过多尺度成像和光谱技术，特别是冷冻电镜(cryo-EM ),揭示了在软包电池中循环的微米级 Si 颗粒的容量退化机制和相关的界面演变。

图2：不同循环后 Si 颗粒上 SEI 的纳米结构演变

结果表明，Si 颗粒表面逐渐被电解液腐蚀，形成了厚实（300个循环后高达2.5 μm）且多孔的 SEI，并且还富含有机碳酸酯和 Li_xSiO_y。

通过对 SEI 的纳米结构和化学分布进行分析，确定其孔隙率为53.5%，因此提出了自下而上的 SEI 生长机制。为了实现致密且稳定的 SEI，使用具有交联网络的弹性 SEI 来增强 Si 负极的界面稳定性。

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图3：SEI 在 Si 颗粒上生长的示意图及理想界面的设计原则

其研究结果不仅揭示了 Si 负极的基本失效机制，有利于其实际应用，而且为未来实现高性能电池的界面设计提供了全面的动态界面演变理解。

文献信息：Interfacial degradation of silicon anodes in pouch cells，Energy & Environmental Science., 2024.

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