赵川AFM: 有机分子修饰原子分散Cu-Au合金，促进CO电还原成C2+

电化学CO₂还原反应(CO₂RR)为将CO₂转化为增值燃料和化学品提供了一条有前景的途径。CO₂RR在碱性电解质中生产多碳(C₂₊)方面取得了巨大的进展。然而，碱性CO₂RR电解槽中容易发生碳酸盐的形成和交叉。为了规避这个问题，研究人员提出了一个涉及CO₂转化为CO和随后电化学CO还原(CORR)的两步法。CORR有利于C-C偶联和C₂₊生成，以及在碱性条件下无碳酸盐生成。此外，人们已经开发了多种催化剂来促进C₂₊生产，但是效果并不理想。因此，目前迫切需要开发高活性和选择性的催化剂用于C₂₊的生产。

近日，新南威尔士大学赵川课题组采用芳香族杂环噻二唑衍生物(N₂SN)对原子分散的Cu-Au合金表面进行功能化处理，促进CO向乙酸的转化。原位光谱表征和理论计算表明，N₂SN层由于其吸电子性能，改变了Cu的氧化状态，促进了Cu-Au合金表面*CO的富集；这有助于*CO发生二聚化形成C-C-O中间体，促进CO转化为乙酸。此外，引入N₂SN分子能够降低C-C偶联的能垒，抑制析氢反应，显著提高CORR的活性和选择性。

性能测试结果显示，N₂SN修饰的CuAu_1%(N₂SN/CuAu_1%)具有优异的CORR性能，在碱性条件下和MEA中，其在400 mA cm^-2时达到最佳的FE_醋酸盐(55%)，部分电流密度为219 mA cm^-2。

此外，通过将N₂SN/CuAu_1%阴极与IrO_x偶联，建立了全电池MEA电解槽。CORR分别在100、200和300 mA cm^-2下进行500、400和200分钟CO电解，在反应过程中C₂₊的法拉第效率得到了很好的保持。稳定性操作后，N₂SN/CuAu_1%的结构和形貌也得到保持，证实了其良好的稳定性。

综上，该项工作证实有机分子在调节催化剂局部环境和反应途径以提高选择性方面的重要作用，为今后高效催化剂的开发提供了思路。

Molecule doping of atomically dispersed Cu–Au alloy for enhancing electroreduction of CO to C₂₊ products. Advanced Functional Materials, 2024.

原创文章，作者：计算搬砖工程师，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2024/08/09/776c5a8b41/

赵川AFM: 有机分子修饰原子分散Cu-Au合金，促进CO电还原成C2+

相关推荐