转化率高达97.5%！化学所韩布兴/孙晓甫，最新Angew！

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转化率高达97.5%！化学所韩布兴/孙晓甫，最新Angew！
将原位生成的中间体与其它底物/中间体偶联，是使涉及两种或多种反应物的催化反应产物多样化的可行方法。
环己酮肟是己内酰胺合成（Nylon-6 的单体）的关键前体，但其在目前的生产中使用不可持续的碳源、贵金属催化剂并需要苛刻的条件。
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基于此，2024年8月8日，中国科学院化学研究所韩布兴院士&孙晓甫研究员在化学顶级期刊Angewandte Chemie发表题为《In situ Generation of Cyclohexanone Drives Electrocatalytic Upgrading of Phenol to Nylon-6 Precursor》的研究论文。
在此，作者首次通过苯酚和羟胺电还原合成环己酮肟。在铜催化剂上法拉第效率达到69.1%，伴随着相应的环己酮肟形成率达到了82.0 g h-1 gcat-1，苯酚的转化率高达97.5%。
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原位表征、控制实验和理论计算表明，在最佳金属铜催化剂上平衡活化水、苯酚和羟胺底物对于实现高性能环己酮肟合成至关重要。
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此外，通过热催化、电催化和Beckmann重排相结合，作者成功开发了木质素升级为己内酰胺的串联催化路线，实现了4.0 g木质素原料合成0.40 g己内酰胺。
文献信息：In situ Generation of Cyclohexanone Drives Electrocatalytic Upgrading of Phenol to Nylon-6 Precursor. Angewandte Chemie., 2024.

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