电催化!华南理工崔志明/宋慧宇&港城大邵敏华,最新Angew!

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众所周知,铂(Pt)基催化剂在氧还原反应(ORR)中受到*OOH和*OH之间(ΔG(*OOH) = ΔG(*OH) + 3.2 ± 0.2 eV)不利的线性比例关系(LSR)的影响,给显著降低ORR过电位带来了巨大的挑战。
基于此,2024年8月9日,华南理工大学崔志明教授/宋慧宇副教授&香港城市大学邵敏华教授在化学顶级期刊Angewandte Chemie发表题为《Fluorine-doped Carbon Support Enables Superfast Oxygen Reduction Kinetics by Breaking the Scaling Relationship》的研究论文。
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此项研究中,作者提出了一种通用且可行的氟掺杂碳载体策略,优化了Pt基催化剂的界面微环境,从而显著提高了其反应动力学。
C-F键的引入不仅削弱了*OH结合能,而且稳定了*OOH中间体,导致LSR断裂。
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此外,氟掺杂碳构建了局部超疏水界面,促进了H2O的扩散和O2的传质。电化学测试表明,氟掺杂的碳负载Pt催化剂的质量活性比未经氟改性的催化剂高出2倍以上。
更重要的是,这些催化剂在旋转圆盘电极(RDE)和膜电极组件(MEA)测试中也表现出优异的稳定性。
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本研究不仅验证了调整电催化微环境以改善传质和打破标度关系的可行性,而且为其它涉及气体的电催化反应提供了通用的催化剂设计范例。
文献信息:Fluorine-doped Carbon Support Enables Superfast Oxygen Reduction Kinetics by Breaking the Scaling Relationship, Angewandte Chemie, 2024. https://doi.org/10.1002/anie.202412825.

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