徐红星院士领衔!武汉大学,再发Nature子刊!

研究背景
等离子体纳米结构能够极大地增强局部电磁场,因其在光学和光电子领域中的独特应用成为了研究热点,特别是在表面增强拉曼散射(SERS)、超灵敏传感和强光-物质相互作用等方面取得了显著进展。然而,定量探测等离子体场增强的终极极限仍面临许多挑战,主要由于亚纳米尺度内缺乏有效的近场探针,且银等离子体材料在大气中容易氧化或硫化,导致实验结果不一致。
成果简介
为了解决这一问题,武汉大学徐红星院士团队、张顺平教授等人携手在Nature Communications期刊上发表了题为“Quantifying the ultimate limit of plasmonic near-field enhancement”的最新论文。科学家们设计了一种基于银纳米立方体-镜面的高精度等离子体纳米腔,通过将二硫化钼(MoS2)作为间隔层,构建了具有亚纳米精度的稳定纳米间隙。
实验结果表明,该纳米腔结构在优化条件下能够实现高达4.27 × 1010倍的SERS增强,对应的电场增强超过1000倍。这一研究定量验证了在量子效应出现之前,银纳米腔周围局部近场增强的极限,为未来等离子体增强过程和原子尺度上的光-物质相互作用奠定了坚实基础。
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研究亮点
1. 实验首次设计并构建了具有原子精度的高质量银等离子体纳米腔,并利用该结构在接近1 nm的纳米间隙中实现了精确量化的近场增强。
2. 实验通过采用MoS2间隔的银纳米立方体-镜面(NCOM)结构,成功建立了受控纳米腔,优化了激发和采集条件,使远场拉曼散射的输出最大化,得到了SERS增强因子为4.27 × 1010
3. 实验还通过等离子体扫描技术和电动力学理论推导出纳米腔内的近场增强,平均电场增强达1214倍,最热位置的增强高达1644倍,展示了银等离子体纳米结构在量子效应出现前的局部近场增强上限。
4. 该结果与理论计算高度一致,定量描绘了等离子体纳米结构在可见光和近红外区域内的场增强极限,为未来原子尺度上的光-物质相互作用研究提供了基础。
图文解读
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图1:单层MoS2间隔的Ag NCOM的几何结构及其光学响应。
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图2:通过激发和收集方向对齐SERS探针与局部场,并最大化SERS增强。
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图3:等离激元扫描的暗场散射和SERS光谱。
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图4:在单层MoS2间隔的NCOM中探测SERS增强因子。
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图5:探测场增强的终极极限。
结论展望
本文通过定量研究纳米腔体中表面等离子体共振的场增强上限,为表面增强光谱学和光电器件领域的进一步发展提供了参考。首先,揭示了纳米尺度下局域场增强的极限,明确了在1纳米间隙内如何实现最大化的光场调控。这一发现不仅为未来强光-物质相互作用的研究奠定了理论基础,还展示了通过优化纳米结构设计提升场增强的可行性。
此外,本文通过实验与电磁模拟的结合,验证了经典电磁学模型在纳米尺度上的适用性,并指出在更小的缝隙尺寸下,量子效应将进一步增强系统的性能。这些研究结果启示未来在超分辨成像、分子检测和高效光电转换等领域的应用潜力,同时为研究人员提供了设计新型纳米材料和器件的参考方向。
文献信息
Lu, Z., Ji, J., Ye, H. et al. Quantifying the ultimate limit of plasmonic near-field enhancement. Nat Commun 15, 8803 (2024).

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