设计具有定制结构组成和阳离子分布的尖晶石纳米晶(NCs)对于优异的催化性能至关重要,但由于其复杂的性质而极具挑战性。
基于此,2024年10月22日,南开大学陈军院士、严振华副研究员在国际期刊Advanced Materials发表题为《Single-Nanometer Spinel with Precise Cation Distribution for Enhanced Oxygen Reduction》的研究论文。
在这里,通过仔细研究控制尖晶石NC形成的基本成核和聚集驱动的生长动力学,作者提出了一种限制聚集生长的热注入方法,以应对这一挑战。
通过控制生长过程中原子核的碰撞概率,该方法能够合成前所未有的单纳米(1.2 nm)尖晶石NCs。
通过这种方法制备的单纳米CoMn2O4尖晶石具有高度定制的结构,最大化了高度活跃的八面体Mn原子的数量,从而促进了氧还原反应(ORR)过程中氧中间体的吸附。
因此,它在ORR中表现出0.88 V的显著半波电位,并在锌-空气电池中产生优异的功率密度(170.9 mW cm–2),优于商业Pt/C和大多数报道的尖晶石氧化物,揭示了清晰的结构-性能关系。
这种结构设计策略易于适应各种尖晶石结构的精确合成和工程,为开发先进的电催化剂和储能材料开辟了新途径。
图1:合成过程中控制生长条件
图2:不同尺寸尖晶石的结构表征
图3:ORR和锌-空气电池的性能
Single-Nanometer Spinel with Precise Cation Distribution for Enhanced Oxygen Reduction, Advanced Materials, 2024. https://doi.org/10.1002/adma.202413141.
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