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研究背景

质子交换膜燃料电池（PEMFCs）是清洁能源转换设备，因其高效、环保的特点成为研究热点。然而，PEMFCs在实际应用中面临多个挑战，尤其是阴极上氧还原反应（ORR）速率较慢，导致效率、功率密度和长期稳定性受限。此外，商业Pt/C ORR催化剂存在高成本、适中活性以及在长期运行中退化等问题，这严重制约了PEMFCs的广泛应用。为了解决这些问题，研究人员开发了多种基于铂（Pt）的纳米材料，特别是形状控制的合金纳米粒子催化剂，显示出在液相半电池中的良好性能。

然而，将这些催化剂的成功应用转化为膜电极组件（MEA）中的实际应用仍面临困难。MEA中更为苛刻的操作条件，如持续的电位波动和高温高电流密度，可能导致催化剂的快速溶出和退化，进而影响燃料电池的稳定性和耐用性。因此，平衡催化剂的活性与耐久性变得尤为重要。

针对这一挑战，上海交通大学材料科学与工程学院邬剑波教授、邓涛以及高文旆副教授；美国加利福尼亚大学欧文分校潘晓晴教授等携手在Science Advances期刊上发表了题为“Highly stable and active catalyst in fuel cells through surface atomic ordering”的最新论文。

本研究提出了一种新的策略，通过限制原子扩散仅发生在表面层，促进相变和形状保持，从而在低温下将Pt-Fe纳米线的表面转化为金属间化合物结构。这种表面工程显著提高了催化剂在MEA中的稳定性，同时保持了较高的催化活性。研究结果表明，这种基于表面原子有序的工程方法为形状控制的Pt基合金催化剂的实际应用提供了新的方向。

研究亮点

1. 实验首次通过原位扫描透射电子显微镜（STEM）确定了在保持形状的同时诱导铂-铁（PtFe）纳米线的无序到有序相变的最佳条件，发现这一相变在较低温度下进行，约为200°C。

2. 实验通过限制表面层的原子扩散，实现了在热处理过程中促进相变和形状保持的策略。结果显示，合成的表面金属间化合物PtFe纳米线催化剂（Surf-IM-PtFe NWs）在膜电极组件（MEA）中表现出显著提高的稳定性，铁损失减少了50%。

3. 该催化剂在MEA中的催化活性与液相半电池中相当，表现出优异的电化学性能。密度泛函理论（DFT）计算表明，结构有序的金属间化合物表面能够有效稳定催化剂的形态，防止快速腐蚀，进一步改善ORR活性。

图文导读

图1. 在原位低温退火下PtFe纳米线表面金属间化合物的形成。

图2. PtFe纳米线表面结构的无序到有序转变。

图3. 在液相半电池和单燃料电池中的电催化活性与耐久性评估。

图4. 在电池腐蚀过程中阳极溶解电位。

总结展望

本文的研究揭示了形状控制的Pt基合金催化剂在氧还原反应（ORR）中的重要性，尤其是其在质子交换膜燃料电池（PEMFC）中的应用潜力。通过引入“表面金属间化合物”的设计理念，结合低温表面原子重组（LT-SAO）策略，研究者成功实现了PtFe纳米线的表面无序-有序转变。

这一创新不仅提高了催化剂的长期稳定性，还在保持高催化活性的同时，显著提升了催化剂在MEAs中的性能表现。研究中采用的原位扫描透射电子显微镜（STEM）技术，深入探讨了温度和退火时间对表面原子有序化的影响，拓宽了对催化剂表面工程的理解。

此外，密度泛函理论（DFT）计算结果显示，形成的金属间化合物表面具有较高的耐电化学腐蚀能力，能够有效抑制Fe的快速流失，从而防止催化剂降解。这些发现为开发高效的PEMFC阴极催化剂提供了新思路，推动了燃料电池领域的科学与技术进步，对实现可持续能源应用具有重要意义。

文献信息

Yanling Ma et al. ,Highly stable and active catalyst in fuel cells through surface atomic ordering.Sci. Adv.

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