北大「国家杰青」郭少军,联手哈工大,最新AM!

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研究概述
合金化通过调节含氧中间体的热力学,显著提升了钯(Pd)催化剂的氧还原反应(ORR)性能。
然而,Pd基合金对O2分子的活化能力不理想,限制了ORR动力学的进一步改善。
基于此,2024年10月23日,北京大学郭少军教授、哈尔滨工业大学于永生教授在国际期刊Advanced Materials发表题为《Spin-Polarized PdCu-Fe3O4 In-Plane Heterostructures with Tandem Catalytic Mechanism for Oxygen Reduction Catalysis》的研究论文。
在这里,研究人员报道了精确合成纳米片组装的自旋极化PdCu-Fe3O4面内异质结构,以大幅活化O2分子并提高ORR动力学。
研究表明,设计的面内异质结构不仅调节了Pd位点的d带中心,减弱了含氧中间体的吸附,还赋予了亲电Fe位点强大的活化O2分子的能力,这使得PdCu-Fe3O4面内异质结构在目前的Pd基催化剂中具有最高的ORR比活性。
原位电化学光谱和理论研究揭示了PdCu-Fe3O4-Fe位点上的串联催化机制,这些位点首先活化分子O2,并生成含氧中间体转移到Pd位点,以完成后续的质子耦合电子转移步骤。
图文解读
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图1:PdCu-Fe3O4面内异质结构的合成和表征
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图2:PdCu、PdCu-Fe3O4和商用Pt/C催化剂的ORR电催化性能
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图3:PdCu和PdCu-Fe3O4上的ORR催化机理
文献信息
Spin-Polarized PdCu-Fe3O4 In-Plane Heterostructures with Tandem Catalytic Mechanism for Oxygen Reduction Catalysis, Advanced Materials2024.

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