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研究概述

在光催化过程中，光催化剂中小电子极化子引起的快速电荷复合以及固-液界面上空穴转移的缓慢动力学极大地限制了光催化效率。

基于此，2024年10月28日，河海大学敖燕辉教授、香港城市大学刘彬教授在国际期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Accelerating Small Electron Polaron Dissociation and Hole Transfer at Solid-Liquid Interface for Enhanced Heterogeneous Photoreaction》的研究论文。

在此，研究人员展示了水合过渡金属离子作为介质，可以同时加速固-液界面上小电子极化子解离（通过金属离子还原）和空穴转移（通过高价金属生成），从而改善光催化污染物降解。

Fe³⁺凭借其作为均相介质的优异氧化还原能力，使BiVO₄光催化剂的光催化降解性能大大提高，比无Fe³⁺时高出684倍。。

研究发现，性能的提高源于小电子极化子解离（通过Fe³⁺还原）诱导的Fe(IV)物种产生（通过Fe³⁺氧化），由于Fe(IV)与有机污染物之间的供体-受体轨道相互作用，其氧原子转移的动力学势垒极低（5.4 kJ mol^-1）。

这项工作通过协同消除固-液界面上的电子局域化和打破空穴转移限制，构建了高效的人工光合系统。

图文解读

图1：BiVO₄光催化降解有机化合物的效果和界面水分子结构

图2：Fe³⁺在BiVO₄体系中的氧化还原反应

图3：Fe(IV)与SMX相互作用及其氧化路径

文献信息

Accelerating Small Electron Polaron Dissociation and Hole Transfer at Solid-Liquid Interface for Enhanced Heterogeneous Photoreaction, Journal of the American Chemical Society, 2024.

原创文章，作者：zhan1，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2024/10/30/67fcb0f755/

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