吴骊珠院士联合西交大副院长，最新Angew！

研究概述

金属卤化物钙钛矿（MHPs）由于其独特而优越的光电性能，在光催化领域引起了广泛的关注，而采用元素掺杂策略来修饰钙钛矿材料，可以提高其光催化性能。

然而，裸掺杂位点对光催化效率的贡献以及掺杂位点与活性之间的关系尚未得到证明。

基于此，2024年10月31日，中国科学院理化技术研究所吴骊珠院士、西安交通大学段新华教授/郭庆博士在国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Promoting Charge-Carriers Dynamics by Relaxed Lattice Strain in A-site-doped Halide Perovskite for Photocatalytic H₂ Evolution》的研究论文。

非活性碱金属的独特性质促使研究人员系统探索了A位点掺杂MHPs光催化的潜力。

在这里，研究人员将钾（K⁺）掺杂到CsPbBr₃中，首次揭示了K⁺在CsPbBr₃中的占据位置是晶格掺杂而不是表面偏析，随着K⁺浓度的增加，K⁺在晶格中的占据位置会从A位点取代转变为间隙位点。

以析氢反应（HER）为模型反应，在K⁺掺杂后的CsPbBr₃的光催化活性在A位点取代后可显著提高约11倍，优于间隙位点掺杂。

此外，包括Li、Na和Rb在内的其他碱金属掺杂也得到了相同的结果。

反应过程中光催化剂的结构证实了A位点掺杂对增强光催化活性的贡献。

机理分析表明，这是由于K⁺ A位点掺杂后残余晶格应力松弛导致载流子动力学增强和能带向上移动的结果。

图文解读

图1：不同K⁺浓度下CsPbBr₃的XRD和HAADF-STEM图像

图2：K⁺掺杂对CsPbBr₃光催化析氢活性的影响

图3：时间分辨PL、SPV和EIS测试结果揭示K⁺掺杂如何影响电荷载流子动力学

文献信息

Promoting Charge-Carriers Dynamics by Relaxed Lattice Strain in A-site-doped Halide Perovskite for Photocatalytic H₂ Evolution, Angewandte Chemie International Edition, 2024.

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