随着可再生能源需求的不断增长，钙钛矿太阳能电池因其优异的光电性能和低成本制造工艺而受到广泛关注。这种材料的光电特性受其结构、成分和光物理特性的纳米尺度变化影响显著。然而，尽管已有许多研究致力于改善钙钛矿太阳能电池的性能，关于材料内部电荷传输、复合损失以及界面稳定性对整体设备性能的影响仍未得到充分理解。
钙钛矿太阳能电池的性能受多个因素影响，其中电荷提取和复合损失是关键。然而，以往的研究多集中于裸钙钛矿薄膜，往往忽视了完整设备中电荷传输和复合损失的复杂性。这使得研究人员未能全面了解在操作条件下设备的真实表现，尤其是不同材料界面对电池性能的影响。因此，如何在实际工作状态下评估钙钛矿太阳能电池的性能，并找出优化策略，成为当前研究的重要课题。
为此，研究者们开发了多模态原位显微镜工具包，旨在全面评估钙钛矿太阳能电池的性能。在此研究中，英国剑桥大学（University of Cambridge）Miguel Anaya & Samuel D. Stranks团队通过结合电压依赖的光致发光显微镜、高光谱PL和同步辐射X射线纳米探针荧光技术，测量了工作太阳能电池的局部微观JV曲线，揭示了钙钛矿材料的电荷传输和复合损失分布。以上成果在Nature Energy期刊上发表了题为“The impact of interfacial quality and nanoscale performance disorder on the stability of alloyed perovskite solar cells”的最新论文。
本研究解决了在操作条件下如何全面评估钙钛矿太阳能电池性能的问题。通过分析设备的微观特征，研究表明，钙钛矿电池的初始性能与局部功率转换效率无序程度相关，具有较低无序的设备在长时间操作下表现出更好的稳定性。这一发现为工程稳定的界面和优化电荷提取提供了重要依据，显示出在合金钙钛矿电池的设计中，成分均匀性和电荷提取的优化是提高性能和稳定性的关键因素。
（1）实验首次采用多模态原位显微镜工具包，对钙钛矿太阳能电池的电荷传输损失、复合损失和化学成分进行纳米尺度的空间关联测量，揭示了完整设备中的性能分布特征。
（2）实验通过电压依赖的光致发光显微镜、绝对校准的高光谱PL和同步辐射X射线纳米探针荧光技术，绘制了钙钛矿吸收层的光电性质和化学成分图谱，发现高宏观性能设备在初始性能空间异质性上最低，与稳定性呈正相关。
（3）研究结果表明，稳定的界面工程对实现可靠设备至关重要，且通过均匀化电荷提取和最小化局部功率转换效率变化的组成工程显著提高了设备性能和稳定性。
（4）发现钙钛矿在化学成分空间无序方面具有一定的容忍度，但在电荷提取上则表现出更强的敏感性，提示设计钙钛矿太阳能电池时需特别关注电荷提取界面的稳定性。
（5）实验还揭示了表面钝化的双刃剑效应：虽然可以减少PCE无序并提升初始性能，但如果界面稳定性差，可能导致设备的灾难性退化，强调了综合考虑材料和界面工程的重要性。
图1: 器件动态现场原位显微镜显示了双阳离子双卤化物double-cation double-halide，DCDH太阳能电池性能，甚至可以容忍显著的空间光电和化学不均匀性。
图2: 在双阳离子双卤化物DCDH钙钛矿太阳能电池的微观电流-电压current–voltage，JV曲线中，在扩展操作之后，性能的局部降低是明显的。
图3: 双阳离子双卤化物DCTH钙钛矿太阳能电池上的多峰显微镜显示发器件稳定性降低，微观相分离增加。
图4: 界面化学和空间功率转换效率power conversion efficiency，PCE无序预测混合阳离子、混合卤化物钙钛矿太阳能电池的性能和稳定性。
界面优化被确认为提高设备长期稳定性的关键因素。本文通过系统分析界面和体相的损失，研究表明，稳定的界面不仅可以防止性能衰退，还能增强电池的整体效率。因此，未来的研究应优先考虑界面工程，以确保与钙钛矿材料相匹配的优质接触。
其次，局部光学PCE无序对设备性能和稳定性的影响不可忽视。研究表明，成分无序的适度容忍性使得钙钛矿设备能够在保持高效性能的同时应对微观变化，这为优化成分和界面化学提供了新的思路。
最后，原位显微技术的应用展示了其在识别退化机制和优化生产过程中的潜力，强调了微观层面研究对理解和解决复杂退化路径的重要性。这些发现为钙钛矿及其他无序半导体材料的未来研究指明了方向，推动了光伏技术的进步。整体而言，本文强调了性能和稳定性之间的相互关系，呼吁在设备设计中实现全面优化。
Frohna, K., Chosy, C., Al-Ashouri, A. et al. The impact of interfacial quality and nanoscale performance disorder on the stability of alloyed perovskite solar cells. Nat Energy (2024).
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