牛!他,「国家高层次青年人才」,博毕2年即任大化所博导,新发Nature Nanotech.!

研究背景
蓝色激光在现代科技中扮演着越来越重要的角色,广泛应用于激光显示、打印、数据存储和医疗技术等多个领域。现有的蓝色发光材料,如铅和镉基量子点,因其高毒性,限制了它们的广泛应用。为了寻求安全且高效的替代材料,ZnSe-ZnS量子点因其低毒性和良好的光学特性逐渐成为研究重点。虽然ZnSe-ZnS量子点在激光应用中具有巨大的潜力,但其激光性能仍有缺陷,特别是在效率和稳定性方面。
成果简介
基于此,大连化物所吴凯丰教授和杨阳教授等人利用ZnSe-ZnS核壳量子点的优异特性,成功实现了可调控且稳定性优异的蓝光激光,克服了传统量子点激光中因镉和铅等有毒金属限制其应用的问题。这些量子点具有抑制Auger重组的能力和较长的光学增益寿命,允许在准连续波激发条件下应用。该研究以“Blue lasers using low-toxicity colloidal quantum dots”为题,发表在《Nature Nanotechnology》期刊上,展示了ZnSe-ZnS核壳量子点该领域中的巨大应用潜力。
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吴凯丰,中国科学院大连化学物理研究所研究员、博士生导师、研究组长。2010年获中国科大学士学位,2015年获美国埃默里大学化学博士学位,之后在美国洛斯阿拉莫斯国家实验室开展博士后研究,2017年5月加入中国科学院大连化物所,入选多个国家高层次人才专项。担任J. Phys. Chem. Lett.、ACS Energy Lett.等国内外期刊编委。主要研究领域是量子点等低维材料的激子、载流子与自旋超快动力学及其在新型能源、量子和发光技术中的应用。
迄今以第一/通讯作者身份发表Science、Nature Mater.(3篇)、Nature Nanotechnol.(4篇)、Nature Photonics(3篇)、Nature Energy、Nature Commun.(7篇)、JACS/Angew/Chem/AM(30篇)等。曾获得科学探索奖、中国科学院青年科学家奖、中国科学院青年五四奖章、中国化学会青年化学奖、美国化学会Victor LaMer奖、日本化学会杰出讲座奖、美国物理学会Future of Chemical Physics奖等。
研究亮点
1.低毒性材料:ZnSe-ZnS核壳量子点避免了传统蓝光激光中使用的镉和铅等有毒金属,具有优异的环保性和安全性。
2.优越的激光性能:ZnSe-ZnS核壳量子抑制了Auger重组,使得在准连续波激发下能够稳定地输出窄线宽(<0.2 nm)和可调波长的蓝光激光,超越了现有蓝光染料激光器的性能。
3.广泛应用潜力:这种新型液态激光器在激光显示、数据记录和医疗技术等多个领域具有显著的应用潜力,为未来的激光技术发展提供了新的思路。
图文导读
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图1  ZnSe-ZnS量子点的表征
图1展示了ZnSe-ZnS核壳量子点的多项特性,涉及其形态、成分和光学性能。首先,暗场扫描透射电子显微镜(STEM)图像显示量子点具有纳米级的结构,提供了其形貌的直观证据。其次,通过能量色散X射线光谱(EDX)线扫描分析,确认了量子点内部元素的分布,特别是Se元素在核外延伸,表明量子点的核壳界面存在合金化结构,这种设计有效抑制了Auger重组,提升了其光学性能。在光学特性方面,稳态吸收谱和光致发光(PL)光谱的测量结果显示,量子点的第一激发态吸收峰从397 nm红移至412 nm,而PL峰位于420 nm,量子产率测得约为50%。这些结果表明,ZnSe-ZnS核壳量子点在光学发射方面具有良好的表现。此外,时间分辨PL动力学分析显示出双指数衰减行为,反映了不同厚度的壳层导致了不同的发光寿命。
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图 2  ZnSe-ZnS量子点的飞秒瞬态吸收特性与光学增益分析
图2展示了ZnSe-ZnS量子点的飞秒瞬态吸收(TA)特性和光学增益的相关数据。首先,图中包括在不同延迟时间下的TA光谱,反映了量子点在355 nm激光激发下的动力学行为。在较低的泵浦能量下(如11.7 μJ cm-2),TA光谱主要显示在412 nm处的激子漂白特征,这表明了基态被激发的填充现象。当泵浦能量增大到2,744 μJ cm-2时,TA光谱出现多个漂白特征,表明高能激发态的顺序填充。此外,量子点的双激子重组动力学通过从较低激发态的TA动力学中减去高激发态的TA动力学来获得,得出的双激子寿命为1.2 ns,这一数值显著高于先前报道的其他类型量子点。最后,通过结合早期时间的TA光谱与稳态吸收谱,推导出量子点的光学增益特性,显示出在不同激发条件下的增益宽度和增益寿命。
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图3 基于ZnSe-ZnS量子点溶液的飞秒和纳秒激发下的受激自发辐射
图3展示了ZnSe-ZnS量子点在飞秒和纳秒激发下的受激自发辐射(ASE)特性。图中首先显示了在355 nm、约100 fs脉冲激发下,量子点溶液的边缘收集的光致发光(PL)光谱,随着泵浦能量的增加,出现了423 nm处的尖锐ASE峰,这表明从自发发射转变为受激发射。在低泵浦能量(<1.7 μmol/L)下,量子点的PL表现为宽光谱,而超过阈值后,ASE强度随泵浦能量的超线性增长。接着,图中还展示了在7 ns脉冲激发下,量子点的光谱行为,表明ASE峰的出现和强度的增加,与飞秒激发结果相似。图3的结果强调了ZnSe-ZnS量子点在两种激发条件下均能实现有效的ASE,且其方向性显著。此外,量子点溶液在高浓度下保持了良好的稳定性和高方向性,展示了其作为液态激光材料的潜力。
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图4  量子点激光器的光谱特性
图4展示了在纳秒激发下,使用Littrow腔实现的可调液态激光特性。图中首先描述了实验配置,其中高反射银镜和光栅构成腔体,通过355 nm、7 ns脉冲激光激发ZnSe-ZnS量子点溶液。图示显示了通过旋转光栅调节激光波长的过程,激光输出波长范围在417至424 nm之间,并且在419.9 nm处实现了高达39 mJ cm⁻²的激光阈值。图中还表明激光输出的光谱线宽可低至0.2 nm,显示了该激光器的优良光学特性。此外,图4的结果强调了该Littrow腔设计的有效性,使得液态激光器能够在不同波长之间进行灵活调整。
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图5 激光的方向性、相干性、偏振和稳定性
图5展示了ZnSe-ZnS量子点激光的方向性、相干性、偏振性和稳定性特征。首先,激光束在距离腔体7 cm处的强度分布符合高斯分布,表明激光束具有良好的方向性和聚焦能力,发散角约为1.0 mrad,束腰半径为0.62 mm。其次,通过Michelson干涉仪测量激光的相干性,结果显示在200 fs的时间延迟下仍能观察到明显的干涉条纹,表明激光具有较高的相干性。偏振测量结果显示激光输出具显著线性偏振性,强度与偏振片的旋转角度呈sin2θ关系。最后,稳定性测试表明,ZnSe-ZnS量子点激光在6 h内几乎没有强度衰减,而传统染料激光的强度在6 min内下降一半。
结论展望
本研究成功设计了基于低毒性ZnSe-ZnS核壳量子点的蓝光激光,展示了其优越的光学特性和应用潜力。通过抑制Auger重组,量子点实现了高增益和长激光寿命,适应了飞秒和纳秒激发的受激自发辐射(ASE)条件。该量子点激光在方向性、相干性和稳定性方面均表现出色,尤其是在液态激光应用中具备明显优势。ZnSe-ZnS量子点有望拓展至更广泛的激光应用领域,包括激光显示、医疗设备和传感器等。此外,通过优化量子点的合成和结构设计,进一步提高其发光效率和稳定性,将推动量子点激光器的商业化进程。未来的研究可集中于探索不同波长和新型合金量子点,以实现更高性能的激光器,从而推动光电子技术的进一步发展。
文献信息
Blue lasers using low-toxicity colloidal quantum dots. Nature Nanotechnology,

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