氯化有机污染物广泛存在于水环境中,威胁着人类健康。研究人员提出催化方法来消除它们,但降解缓慢、脱氯不完全和催化剂回收仍然极具挑战性。
基于此,2024年11月7日,香港大学汤初阳教授、暨南大学李万斌教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Ultrafast complete dechlorination enabled by ferrous oxide/graphene oxide catalytic membranes via nanoconfinement advanced reduction》的研究论文。
在这里,作者展示了使用具有强纳米限域效应的氧化亚铁/氧化石墨烯催化膜进行有效脱氯。
催化膜由氧化石墨烯纳米片通过简单的原位生长和过滤组装而成,其中集成了超细和单分散亚5 nm纳米颗粒。
密度泛函理论(DFT)计算表明,纳米限域效应显著降低了亚硫酸铁络合物解离为亚硫酸根和二氯乙酸降解为一氯乙酸的限速步骤的能垒。
结合增强反应物对催化剂的可及性和提高催化剂与反应物比率的纳米限域效应,该膜实现了180 μg L-1 二氯乙酸超快速完全脱氯为氯化物,在破纪录的3.9 ms内还原效率接近100%,同时一阶速率常数51,000 min−1比当前催化大六到七个数量级。
同时,由于纳米颗粒调节膜结构、化学成分和层间空间,膜的渗透率是GO膜的四倍,为48.6 L m-2 h-1 bar-1。
此外,该膜在20次循环中具有优异的稳定性,并且对环境浓度下的氯化有机污染物具有普适性。
图1:Fe/GO膜的表征
图2:Fe/GO膜的性能
图3:限域催化和高渗透性的反应机理计算
Xiao, Q., Li, W., Xie, S.et al. Ultrafast complete dechlorination enabled by ferrous oxide/graphene oxide catalytic membranes via nanoconfinement advanced reduction. Nat. Commun. 15, 9607 (2024).
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