唯一通讯!上海科技大学杨帆,最新Nature子刊!

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研究概述
二氧化铈(CeO2)是一种广泛使用的氧化物催化剂,但其活性位点的性质仍然难以捉摸。
基于此,2024年11月7日,上海科技大学杨帆副教授在国际期刊Nature Communications发表题为《Dynamic control and quantification of active sites on ceria for CO activation and hydrogenation》的研究论文。
在此,研究人员结合模型和粉末催化剂研究,阐明了在CeO2催化CO活化和加氢过程中的结构-活性关系。
研究人员在平面CeO2(111)上合成了定义良好的CeO2团簇,并展现出动态可调的铈配位数范围,这增强了它们与CO的相互作用。
研究发现,还原态的团簇(如Ce3O3)可以强烈结合CO并促进其解离,而近化学计量的团簇(如Ce3O7)对CO吸附较弱,通过碳酸盐的形成促进氧化。
与平面CeO2表面不同,负载的CeO2团簇展现出与粉末CeO2催化剂相似的动态特性和增强的催化活性。
模型研究的见解提供了一种量化粉末CeO2活性位点的方法,并指导进一步优化CeO2催化剂以用于合成气转化。
这项工作标志着模型导向催化剂设计的飞跃,并强调了位点特异性催化的重要性。
图文解读
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图1:平面CeO2(111)的原子结构和定义良好的CeO2团簇
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图2:CO与CeO2(111)表面和CeO2(111)CeO2团簇的相互作用和反应
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图3:模型和粉末CeO2催化剂的反应动力学、表面价态和化学性质的比较
文献信息
Shao, W., Zhang, Y., Zhou, Z. et al. Dynamic control and quantification of active sites on ceria for CO activation and hydrogenation. Nat. Commun. 15, 9620 (2024). 

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