锂电大牛Linda. F. Nazar院士，最新Angew！硫化物电解质上稳定分解产物的工程设计—实现高电压全固态电池

成果简介

硫化物固态电解质（如Li₆PS₅Cl）因其优异的离子电导率、柔软的机械性质和低成本的组成在全固态电池中展现出很大的潜力。然而，它们在2.5 V以上（相对于Li⁺/Li）会发生电化学分解，因此无法与高电压富镍正极材料（如LiNi_xCo_yMn_1−x−yO₂，x≥0.8）兼容。

通过计算预测锂盐LiPO₂F₂的分解产物，我们开发了一种简便的方法，在正极活性材料表面构建一层均匀而薄的该材料涂层，以抑制Li₆PS₅Cl的氧化分解。对富镍NCM85进行约30纳米的涂层后，在2.8-4.3 V（相对于Li⁺/Li）的全电池测试中，200次循环后容量保持率达到了82%，相比之下，未涂层正极的电池仅有56%的容量保持率。此外，涂层NCM85电池展现了更好的倍率性能和更高的可逆容量。

这种性能提升归因于形成了稳定的正极-电解质界面层，有效保护了硫化物电解质免于氧化降解。本研究强调了基于分解产物合理设计稳定涂层材料的重要性，并证实了低成本且均匀涂层在实现基于硫化物电解质的全固态电池中的适用性。

图文导读

锂电大牛Linda. F. Nazar院士，最新Angew！硫化物电解质上稳定分解产物的工程设计—实现高电压全固态电池

图1. LiPOF作为固态涂层的计算研究。a) LiPOF的电化学稳定范围。b) 在无外加电位下Li₆PS₅Cl和LiPOF界面反应的热力学评估；c) 在2.8 V vs Li⁺/Li和d) 4.3 V vs Li⁺/Li时Li₆PS₅Cl和LiPOF界面的热力学评估。e) 在2.8 V vs Li⁺/Li和f) 4.3 V vs Li⁺/Li时NCM和LiPOF界面反应的热力学评估。

图2. NCM涂层的可视化。a) LiPOF涂层NCM颗粒的SEM图像。b), c) 低倍放大下的LiPOF涂层NCM85的TEM图像；e), f) 高倍放大下的TEM图像。g) 涂层NCM85的EDX元素分布图。

图3. 未涂层和LiPOF涂层全固态电池（SSB）的电化学性能。a) 未涂层NCM85和LiPOF涂层NCM85电池的倍率性能。b) 未涂层NCM85和LiPOF涂层NCM85电池在0.2 C、2.8–4.3 V（相对于Li⁺/Li）电压范围内的初始充放电曲线。c) 相应的dQ/dV曲线。d) 未涂层和LiPOF涂层NCM85电池在中等负载下的循环性能对比。e) LiPOF涂层NCM电池在高负载（25.6 mg/cm²）下的循环性能。

图4.LiPOF涂层固态电池(SSB)性能提升的来源。a) 裸电池和LiPOF涂层NCM85电池的奈奎斯特图，通过传输线模型进行拟合。b) 裸电池和LiPOF涂层NCM85电池的S2pXPS光谱。c) 裸电池和LiPOF涂层NCM85电池的F1sXPS光谱。

图5.裸电池和LiPOF涂层NCM85复合阴极的ToF-SIMS次级图像比较，显示了负电荷SOx-碎片。**ToF-SIMS图像显示了一个200×200 µm²的大样本区域，包含大量的NCM85颗粒（D50 = 5 µm），因此包括了许多SE-NCM85界面，以提供无偏的结果。

文献信息

该成果以“ Engineering Stable Decomposition Products on Cathode Surfaces to Enable High Voltage All-Solid-State Batteries” 在国际顶刊 Angewandte Chemie发表。Linda Nazar 院士为通讯作者。

课题组简介

锂电大牛Linda. F. Nazar院士，最新Angew！硫化物电解质上稳定分解产物的工程设计—实现高电压全固态电池

Linda Nazar 院士是加拿大滑铁卢大学的化学教授、加拿大固态能源材料高级研究主席和杰出研究教授。她在电气工程和物理系拥有双重任命。她是英国皇家学会会员以及加拿大勋章官员。她的研究方向包括固态储能材料Li-S和Li-O₂电池；锂离子、钠离子、镁离子和锌离子电池；固态电解质；以及纳米技术在材料科学中的重要性。她是巴斯夫学术电化学和电池网络以及储能研究联合中心（美国）（德国）的成员。她是电化学学会电池研究奖、国际纯粹与应用化学联合会杰出化学/化学工程女性奖以及国际电池协会奖的获得者。2010年，她成为加州理工学院的摩尔杰出学者，2013年，她在德国化学会发表了August-Wilhelm von Hofman Lcc讲座。她曾在加州理工学院、加州大学洛杉矶分校、法国南特材料中心和法国格勒诺布尔的法国国家科学研究中心休假。她名列 Web of Science 2014 年、2016 年、2017 年、2020 年、2022 年高被引研究排行榜以及 2014 年最具影响力人物排行榜。她是英国皇家科学学会院士，并获得过一些最负盛名的奖项，如材料研究学会（MRS）金属奖、加拿大研究所奖章、加拿大勋章、摩尔杰出学者等我们的项目得到了加拿大自然科学与工程研究委员会 (NSERC)、滑铁卢大学和巴斯夫的支持。

此外，Nazar课题组在材料科学研究领域拥有深厚的背景，发表了Nature, Science, Nature Materials, Nature Energy, Nature Chemistry, 许多高影响力的研究论文。是开拓了锂硫电池方向的先驱者之一。

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