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研究概述
具有优异稳定性的石榴石型固态电解质被认为是促进全固态锂金属电池商业化的关键。
然而,由于其低离子电导率,石榴石型固态电解质的广泛应用受到了极大的限制。
基于此,2024年11月12日,华南理工大学大学梁振兴教授与成都理工大学舒朝著教授在国际期刊Advanced Functional Materials发表题为《High-Entropy Strategy Flattening Lithium Ion Migration Energy Landscape to Enhance the Conductivity of Garnet-Type Solid-State Electrolytes》的研究论文。

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梁振兴,博士毕业于香港科技大学,华南理工大学化学与化工学院教授/副院长、广东省燃料电池技术重点实验室/广东省电化学能源工程技术研究中心主任。研究领域为电能源化学工程,迄今发表研究论文120余篇,h因子43。主持国家杰出青年基金、国家自然科学基金重点支持项目及省市重大专项20余项,获得教育部自然科学二等奖。担任Chinese Journal of Catalysis副主编,担任Renewables、《电化学》、《石油学报(石油加工)》等期刊编委,中关村储能产业技术联盟液流电池储能技术专业委员会副主任委员等。

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舒朝著博士,教授,2013年毕业于中国科学院大连化学物理研究所并获理学博士学位。2014年4月-2016年4月于中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家实验室(现沈阳材料科学国家研究中心)从事博士后研究。2018年1月-2019年2月于澳大利亚伍伦贡大学进行访问学者研究。主要从事高比能量二次电池关键材料的基础研究及关键技术开发。近年来,作为项目负责人和主要参与人承担四川省科技厅重点研发项目、应用基础研究重点项目、四川省教育厅自然科学项目、成都理工大学骨干教师培养计划及其他横向委托项目七项。

在此,研究团队设计了一种高晶格畸变的高熵快锂离子导体Li7(La,Nd,Sr)3(Zr,Ta)2O12 (LLNSZTO)。
研究发现,通过在晶格中引入无序,高熵石榴石型固态电解质 LLNSZTO 实现了增强的离子电导率,这在原始有序晶格中创造了平坦能量景观的快速离子渗透路径。
因此,所制备的高熵石榴石型固态电解质 LLNSZTO 展示了低的 Li+ 迁移活化能(0.34 eV)和高的离子电导率(6.26 × 10^-4 S cm^-1)。
采用 LLNSZTO 电解质、锂金属负极和 LiFePO4 (LFP) 正极组装的全电池,在室温下 200 次循环后表现出 86.81% 的优异容量保持率。
此外,LLNSZTO 的高离子电导率使全固态电池能够使用高负载 LFP 正极 (>12 mg cm^-2),实现超过 120 次的稳定循环。
大尺寸软包电池 (5.5 cm × 8 cm) ,50 次循环后容量保持率为 96.50%,表现出稳定的长期循环性能。
图文解读
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图1:高熵石榴石型固态电解质 LLNSZTO 的设计和表征
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图2:LLNSZTO 的离子电导率和 Li+ 迁移活化能
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图3: LLNSZTO 电解质在全电池中的性能。

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图4:高负载 LFP 正极的全固态电池性能

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图4:大尺寸软包电池的性能。

文献信息

High-Entropy Strategy Flattening Lithium Ion Migration Energy Landscape to Enhance the Conductivity of Garnet-Type Solid-State Electrolytes,Advanced Functional Materials,

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