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研究背景
碳捕获技术是应对全球变暖的重要策略，尤其是在减少工业废气中的二氧化碳（CO2）排放方面具有巨大潜力。水溶性胺类溶液是目前应用最广泛的CO2捕获技术，但其在高温环境下的低反应效率以及高热容量、腐蚀性和挥发性限制了其大规模应用。此外，许多工业废气流的温度通常高于200°C，这要求在CO2捕获前先将废气冷却，增加了资本和运营成本。相比之下，高温下的CO2捕获能够避免冷却步骤，降低成本，并有望回收过程中释放的热量。尽管金属氧化物吸附剂在高温下表现出一定的CO2吸附性能，但在长时间循环中容易失活，限制了其应用。
成果简介
为了解决这一问题，加利福尼亚大学伯克利分校Jeffrey R. Long团队在Science期刊上发表了题为“High-temperature carbon dioxide capture in a porous material with terminal zinc hydride sites”的最新论文。该团队设计了一种具有终端锌氢化物位点的金属有机框架（MOF）材料，能够在200°C至400°C的高温条件下可逆地吸附CO2。通过气体吸附、结构表征、光谱分析和计算模拟，团队揭示了该材料在高温下快速可逆地捕获CO2并转化为锌甲酸盐的机制。
与传统的MOF材料相比，这种新型MOF在高温下展现出了优异的CO2吸附能力，并能在长时间循环中保持稳定性。这一发现不仅为高温下的CO2捕获提供了新材料选择，也为后燃CO2捕集技术的实际应用提供了理论依据和技术路径。
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研究亮点
1. 实验首次发现锌氢化物位点能够高效捕获高温下的CO2  ；
本文首次报道了金属有机框架（MOF）ZnH-MFU-4l在200°C至400°C之间能够可逆地吸附CO2，并形成锌甲酸盐。这一过程在高温下的表现，突破了传统材料在较高温度下捕获CO2的瓶颈，为高温碳捕获提供了新的思路。
2. 实验通过金属有机框架的锌氢化物位点实现CO2的快速可逆捕获；
通过气体吸附、结构、光谱学和计算分析，研究团队揭示了CO2与锌氢化物位点的插入反应具有快速且可逆的特性。该反应在较高温度下进行，表现出良好的反应速率和可逆性。
3. 扩展的CO2吸附-脱附循环和突破分析验证了材料的稳定性和高温下的有效性；
长时间的CO2吸附-脱附循环实验以及突破分析表明，ZnH-MFU-4l在低CO2浓度和高温条件下具有极高的碳捕获能力，能够适应多种工业废气流的捕获需求，具有广泛的应用潜力。
图文解读
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图1. 在氢化锌金属-有机骨架metal–organic framework，MOF材料中，高温CO2捕获。
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图2:  ZnH-MFU-4l高温等压和等温CO2吸附数据。
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图4. CO2吸附和解吸动力学。
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图5  在Zn–H键中CO2的自由能分布。
结论展望
这项研究为高温下CO2捕获提供了重要的科学启示。首先，ZnH-MFU-4l展示了在300°C以上的高温条件下，能够高效、选择性地吸附和脱附CO2，这为工业排放源中的CO2捕获提供了新的解决方案。该材料在长时间的循环测试中保持了较高的稳定性，表明其在实际应用中具有较长的使用寿命。此外，研究还揭示了CO2插入过程中的动力学特性，通过DFT计算和实验数据的结合，明确了吸附和脱附过程中的能量障碍和熵效应，为未来优化该类材料提供了理论依据。
最为重要的是，本研究不仅为高温下CO2捕获提供了可行的技术路径，也为金属有机框架材料（MOFs）在高温气体分离领域的应用开辟了新的方向。通过设计具有特定化学反应性的MOFs，未来可能实现对其他工业气体的高效捕获，进而替代传统的分离技术，降低能耗，并为应对全球气候变化做出贡献。这些发现为未来材料的设计和工业应用提供了宝贵的理论指导和实践基础。
文献信息
Rachel C. Rohde et al. High-temperature carbon dioxide capture in a porous material with terminal zinc hydride sites.Science386,814-819(2024).

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