研究概述合成高负载原子级分散催化剂,用于在中性电解质中高效电化学CO₂还原反应(eCO₂RR)制取乙烯(C₂H₄)仍然是具有挑战性的任务。基于此,2024年11月15日,中山大学廖培钦教授团队在国际期刊Advanced Materials发表题为《Fabrication of Ultrahigh-Loading Dual Copper Sites in Nitrogen-Doped Porous Carbons Boosting Electroreduction of CO₂ to C₂H₄ Under Neutral Conditions》的研究论文,团队成员衡金梦为论文第一作者。在这项研究中,研究人员采用了一种主-客体策略,利用金属-氮杂环骨架(MAF-4)作为主体,双核Cu(I)复合物作为客体,通过高温煅烧制备了一系列氮掺杂多孔碳材料(NPCs),这些材料具有不同载量的双Cu位点。特别是NPCMAF-4-Cu2-21,其双铜位点的载量高达21.2 wt%,远超已报道的最大载量(18 wt%)。实验结果显示,随着双铜位点载量的增加,从6.9 wt%增加到21.2 wt%,生成C₂H₄的局部电流密度也逐渐从38.7 mA cm⁻²增加到93.6 mA cm⁻²。在0.1 m KHCO3电解液中,NPCMAF-4-Cu2-21在−1.4 V下表现出优异的性能,法拉第效率为52%,电流密度为180 mA cm⁻²。这一性能的提升归功于超高载量的双铜位点,这些位点促进了C-C耦合和C2产物的形成。研究结果表明,MAF-4的纳米笼效应有助于制备高载量的原子级分散催化剂。图文解读图1:NPCMAF-4–Cu₂的合成示意图图2:NPCMAF-4-Cu₂-21的XPS谱图和Cu LMM谱图。图3:NPCMAF-4-Cu₂-21在0.1 M KHCO₃溶液中的LSV曲线。
图4:原位ATR-FTIR光谱表征和可能的反应路径
文献信息Fabrication of Ultrahigh-Loading Dual Copper Sites in Nitrogen-Doped Porous Carbons Boosting Electroreduction of CO₂ to C₂H₄ Under Neutral Conditions, Advanced Materials, 2024.