研究概述电子自旋在化学过程中起着关键的作用，特别是在涉及与未配对电子的金属配合物的反应中。然而，需要更明确的状态对状态的实验来更好地阐明电子自旋的作用。基于此，2024年11月19日，北京大学张俊龙教授团队在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Coordination Induced Spin State Transition Switches the Reactivity of Nickel (II) Porphyrin in Hydrogen Evolution Reaction》的研究论文。
图3：在干乙腈中，1.0mM1（红线）或1000 mM吡啶（蓝线）的循环伏安图。 总之，本研究表明，一种镍（II）卟啉通过自旋依赖的途径催化析氢反应（HER）。与第二和第三行过渡金属配合物如Ru，Rh，和Pd，通常是低自旋由于大能量分裂的d轨道，第一行过渡金属配合物包括Fe，Co，Ni经常存在于多个自旋状态与类似的能量，使他们有吸引力的候选人自旋环境条件下翻转。主要研究的例子是铁配合物，它是受到血红素或非血红素酶的自旋依赖反应性的启发。通过调整配体的空间性质和电子性质来调整场强，可以合理化铁配合物的自旋状态，有些还表现出自旋相关的反应性。文献信息Coordination Induced Spin State Transition Switches the Reactivity of Nickel (II) Porphyrin in Hydrogen Evolution Reaction，Angewandte Chemie International Edition, 2024.
