超越历史!华南师大「国家高层次青年人才」,联合南师大,新发AM!

超越历史!华南师大「国家高层次青年人才」,联合南师大,新发AM!

研究概述

在电催化CO2还原反应(CO2RR)中,设计一种能够调节催化位点整体限域效应的催化具有重要意义,有望增强多电子转移和C−C耦合效率,特别是对于生成C2+ 产物。

基于此,2024年11月24日,华南师范大学陈宜法研究员/王艺蓉博士南京师范大学俞飞教授在国际期刊Advanced Materials发表题为《Subtle Tuning of Catalytic Well Effect in Phthalocyanine Covalent Organic Frameworks for Selective CO2 Electroreduction into C2H4》的研究论文。

在此,在本研究中,合成了一系列具有羟基诱导催化阱为特征的Cu-salphen共价有机框架(COFs),成功应用于电催化CO2RR,生成多电子转移产物。

在多羟基的促进下,精心设计的催化阱表现出强大的约束效应,有利于选择性吸附、富集和活化CO2,稳定中间体,并降低电催化CO2RR的能垒。

具体来说,通过调节催化的水平,可以从CH4到C2H4精细调控产物选择性,其中CuPc-DFP-4OH-Cu表现出最显著的催化效应,在-0.7 V时C2H4的法拉第效率(FE)高达56.86%,而催化效应最弱的CuPc-DFP-Cu在-1.0 V时CH4的FE达到75.24%。

值得注意的是,所获得的C2H4的FE(56.86%)超过了迄今为止所有报道的COFs。

通过理论计算和原位试验,深入探讨了羟基诱导的约束效应催化的关键作用。

图文解读

超越历史!华南师大「国家高层次青年人才」,联合南师大,新发AM!

图1:CuPc-DFP-nOH-Cu(n=0, 2和4)的结构和表征

超越历史!华南师大「国家高层次青年人才」,联合南师大,新发AM!

图2:CuPc-DFP-4OH-Cu的表征

超越历史!华南师大「国家高层次青年人才」,联合南师大,新发AM!

图3:XAS光谱
文献信息
Subtle Tuning of Catalytic Well Effect in Phthalocyanine Covalent Organic Frameworks for Selective CO2 Electroreduction into C2H4Advanced Materials2024.

原创文章,作者:zhan1,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2024/11/26/6f5e9a2b25/

(0)

相关推荐