在本研究中,研究团队开发了一种具有超高离子电导率、高锂兼容性和空气稳定的富含空位的β-Li₃N固态电解质。
这种富含空位的β-Li₃N固态电解质在25°C下的离子电导率为2.14 × 10⁻³ S cm⁻¹,超过了几乎所有已报道的氮化物基固态电解质
并揭示了一种由Li和N空位介导的快速锂离子迁移机制,该机制涉及空位触发的活化能降低和移动锂离子数量增加。
利用富含空位的β-Li₃N的全固态锂对称电池在高临界电流密度(高达45 mA cm⁻²)和高容量(高达7.5 mAh cm⁻²)方面取得了突破,并在2,000次循环中实现了超稳定的锂剥离和沉积过程。
富含空位的β-Li₃N的高锂兼容性机制被揭示为对锂金属的内在稳定性
此外,β-Li₃N通过形成保护表面具有优异的空气稳定性。
使用富含空位的β-Li₃N作为固态电解质层和锂钴氧化物(LCO)及富镍LiNi₀.₈₃Co₀.₁₁Mn₀.₀₆O₂(NCM83)正极的全固态锂金属电池表现出优异的电池性能。
对于LCO,在1.0 C下5,000次循环后,容量保持率为82.05%,容量为95.2 mAh g⁻¹;对于NCM83,在1.0 C下3,500次循环后,容量保持率为92.5%,容量为153.6 mAh g⁻¹,展示了极其稳定的循环性能。
使用富含空位的β-Li₃N固态电解质和NCM83正极,全固态锂金属电池成功实现了高达5.0 C的温和快速充放电速率,保留了60.47%的容量。
值得注意的是,这些电池表现出高的面容量,紧凑型颗粒电池约为5.0 mAh cm⁻²,全固态锂金属软包电池约为2.2 mAh cm⁻²。
图4: 全固态锂对称电池性能
图5: 全固态锂金属电池性能(LCO正极)
图6: 全固态锂金属电池性能(NCM83正极)。
Li, W., Li, M., Wang, S. et al. Superionic conducting vacancy-rich β-Li3N electrolyte for stable cycling of all-solid-state lithium metal batteries. Nat. Nanotechnol. (2024).
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