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水氧化为过氧化氢(H2O2)的生产提供了一种有前景的途径。然而,依赖碱性碳酸氢盐电解液作为中间体存在局限性,例如H2O2分解和狭窄的pH(7-9)有效范围,限制了其在更宽的pH范围内的实用性。

2024年12月2日,中山大学胡卓锋副教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Crystal OH mediating pathway for hydrogen peroxide production via two-electron water oxidation in non-carbonate electrolytes》的研究论文,Ruilin Wang为论文第一作者,胡卓锋副教授为论文通讯作者。

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胡卓锋,中山大学环境科学与工程学院副教授。2008年、2011年本硕毕业于中山大学,硕士期间师从国际电化学专家沈培康教授。2014年在香港中文大学博士毕业,师从国际光催化专家余济美教授。2014-2018年在香港中文大学担任研究助理。2018年加入中山大学。

研究方向为元素红磷环境催化剂;水热碳环境催化剂;分子氧活化与高级氧化水处理;二电子水氧化CO2还原;泛函密度材料模拟计算(VASP)。已发表论文73篇,第一/通讯作者论文57篇,授权专利9项。

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这项研究揭示了一种晶体OH介导途径,稳定SO4OH*作为关键中间体。

碱式碳酸铜(Cu2(OH)2CO3)片常见于文物中,具有在中性或酸性非碳酸氢盐电解液中产生H2O2的能力。

通过利用这种晶体OH介导策略,可以在Na2SO4电解液中产生大量H2O2

值得注意的是,在50 mL 0.5M Na2SO4电解液中,H2O2生成速率在3.4 V下可以达到64.35 μmol h1

这项研究强调了催化剂中晶体部分在催化2e水氧化反应中的重要性,为未来的研究提供了宝贵的见解。

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图1:Cu2(OH)2CO3片状电极在水氧化途径中产生H2O2的性能

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图2:Cu2(OH)2CO3片状电极的表征

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图3:Cu2(OH)2CO3片状电极的电化学性能

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图4:Cu2(OH)2CO3片状电极活性组分的研究

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图5:通过OH*的直接途径和通过SO4*的间接途径

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图6:Cu2(OH)2CO3上H2O2生成过程的图解

综上,这项研究提出了一种通过非碳酸盐电解液中的两电子水氧化反应生产过氧化氢的新方法,利用碱式铜碳酸盐(Cu2(OH)2CO3)片剂作为催化剂,在中性或酸性条件下实现了高效过氧化氢的生成。

该研究不仅提高了H2O2的生产效率和法拉第效率,而且拓宽了H2O2在更广泛pH范围中的应用前景,对于化学制造、生物医学工程、能源技术和环境修复等领域具有重要意义。

Wang, R., Luo, H., Duan, C. et al. Crystal OH mediating pathway for hydrogen peroxide production via two-electron water oxidation in non-carbonate electrolytes.

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