「国家杰青」领衔！大连理工大学，新发Science子刊！

研究背景

单/单价阳离子分离是生物系统维持生理功能以及材料与能源领域中的关键过程，例如在信号转导、细胞稳态维持、盐湖和海水中有价值阳离子的提取以及渗透力发电等方面具有重要作用。生物离子通道因其超高的单价阳离子选择性和离子门控能力成为研究的热点。例如，K⁺通道具有超过1000的K⁺/Na⁺选择性，并且K⁺的通透率达到每秒10^8个离子。然而，人工离子通道在单/单价阳离子选择性方面的表现远低于生物离子通道，其选择性通常低于10，这成为人工离子通道发展的主要挑战。此外，现有的人工离子通道缺乏像生物通道那样的离子门控功能，使得它们在可控性和选择性方面存在明显不足。

为了克服这一问题，科学家们提出了通过引入特定分子或基团（如─COOH和─NH2）来提高人工离子通道的选择性，并尝试模仿生物离子通道的离子运输特性。虽然这些策略在一定程度上改善了离子选择性，但它们仍然无法完全避免竞争离子的影响，且缺乏有效的门控功能。因此，如何同时实现高选择性和门控能力成为了人工离子通道发展的关键问题。

成果简介

针对这一挑战，大连理工大学全燮（国家杰出青年科学基金获得者）课题组在《Science Advances》上发表题为“Comediation of voltage gating and ion charge in MXene membrane for controllable and selective monovalent cation separation”的最新论文。

研究提出了电压门控和离子电荷调控的协同策略，通过调节通道入口的离子分布并引入高电荷阳离子（如Mg²⁺）来实现目标离子的优先分布，从而提高通道的选择性和运输速率。这一方法不仅增强了目标离子的选择性，还使得离子运输具有了可控的开关功能，为开发具有高选择性和可调控功能的人工离子通道提供了新的思路。

研究亮点

（1）实验首次报道了一种导电的MXene膜，采用聚多巴胺（PDA）限制的埃安级通道，成功实现了单/单价阳离子分离的门控功能。
（2）实验通过引入高电荷阳离子（如Mg²⁺）调控通道内的离子分布，同时施加电压，实现了对单价阳离子（如K⁺）的优先选择性运输。该膜表现出约9.9的K⁺运输开关比率和K⁺/Li⁺选择性40.9，显著优于现有带电压门控的膜。
（3）通过电压门控和离子电荷调控的协同作用，MXene-PDA膜能够有效地控制K⁺的进出，优化了单/单价阳离子的选择性，尤其在K⁺/Li⁺选择性上表现突出。
（4）分子动力学模拟表明，引入的Mg²⁺通过调整通道入口的电双层（EDL）离子分布，使得K⁺在通道入口的分布优于Li⁺，同时降低了K⁺进入的能量屏障，促进了K⁺的快速运输。

图文解读

图1. 人工电压门控离子通道的设计与制备。

图2. MXene和MXene-PDA膜的表征。

图3. 施加电压下MXene-PDA膜的门控离子运输与选择性。

图4. 离子选择性增强与离子选择性运输的开关响应。

图5. 分子动力学模拟：运输能量屏障与离子界面分布。

结论展望

本文的研究揭示了通过电压门控和离子电荷密度调控策略，能够实现对单/单价阳离子的高度选择性分离，并为未来的离子选择性分离技术提供了重要的启示。首先，利用电压门控调节膜的离子透过性，为离子分离提供了可调的开关机制，具有显著的可逆性和灵活性。其次，引入不同电荷密度的调节阳离子（如Mg²⁺），能够改善膜对单价阳离子的选择性，特别是在K⁺/Li⁺选择性方面，取得了远超传统膜的表现。通过电压诱导的离子脱水作用，克服了离子的能量屏障，进一步提高了离子传输速率。

这一创新的电压门控离子选择性运输系统不仅为单价阳离子分离提供了新的思路，也为电压控制的二维离子选择性膜的设计与应用开辟了新的方向。此外，研究中提出的离子浓度调控机制为实际应用中的水处理、海水淡化及环境修复等领域提供了理论依据和技术路线，具有广阔的应用前景。

文献信息

Xu Wang et al. ,Comediation of voltage gating and ion charge in MXene membrane for controllable and selective monovalent cation separation.Sci. Adv.

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