陈志刚教授,首篇Science!

陈志刚教授,首篇Science!
有限的柔性、复杂的制造过程、高成本和不足的性能是限制柔性无机热电材料在可穿戴电子设备和其他高端冷却应用中的规模化和商业化的主要因素。
在此,澳大利亚昆士兰科技大学陈志刚教授和史晓磊博士等人开发了一种创新且成本效益高的技术支持,该技术整合了溶剂热法、丝网印刷和烧结技术,以生产无机柔性热电薄膜。本文的可印刷薄膜由Bi2Te3基纳米片作为高度取向的晶粒和Te纳米棒作为“纳米粘合剂”,展现出了卓越的热电性能,适用于可印刷薄膜,具有良好的柔韧性、大规模制造能力和低成本。同时,作者构建了一个由可印刷的nBi2Te3基和pBi0.4Sb1.6Te3薄膜组装的柔性热电装置,实现>3 μW cm−2 K−2的归一化功率密度,位居丝网印刷设备中的最高水平。此外,这项技术可以扩展到其他无机热电薄膜系统,如Ag2Se,显示出广泛的适用性。
相关文章以“Nanobinders advance screen-printed flexible thermoelectrics”为题发表在Science上。
【研究背景】
随着可穿戴电子设备的日益增多,可持续充电和冷却技术越来越受到关注。特别是,可穿戴柔性热电设备(F-TEDs)作为可穿戴电子设备的可持续能源或制冷设备具有潜力。F-TEDs可以舒适地佩戴在皮肤上,并通过利用人体与环境之间的温差自动产生电能。为了提高F-TEDs的实用性,所使用的热电材料必须在室温下展现出高功率因子(S2σ)或高优值(ZT),以及高柔韧性、低毒性和稳定性。优值ZT = ST/κ用于确定整体热电性能,其中S是塞贝克系数,σ是电导率,κ是总热导率,包括电子热导率κe和晶格热导率κlT是绝对温度。尽管许多有机和无机及有机无机混合材料展现出卓越的柔韧性,但它们的热电性能不如无机材料。因此,许多研究集中在提高无机柔性热电材料的柔韧性,同时保持与体相材料相当的高热电性能。
7纳米、5纳米甚至3纳米的先进集成电路(ICs)中,热管理是一个关键挑战,因为受限区域产生的热量会导致性能瓶颈和电路故障。高效的散热对于确保性能、可靠性和寿命至关重要。IC行业对创新冷却技术的需求使得柔性和可印刷的热电薄膜成为有前景的解决方案。通过将环境热量转化为电能,热电材料可以在提供冷却的同时收集能量,使它们成为与先进半导体制造过程中的ICs集成的吸引人的选择。柔性和可印刷的热电薄膜可以直接以薄层应用于IC表面。如果热电薄膜可以丝网印刷,它们将与互补金属氧化物半导体(CMOS)制造工艺兼容,其沉积可以作为后制造步骤纳入,而不需要对IC制造过程进行大量修改。这种柔韧性和薄特性使它们适合应用于7纳米和3纳米节点典型的高密度架构中。
在所有接近室温的热电材料中,由于其在室温下出色的σS,铋碲化物(Bi2Te3)具有最佳的柔韧性和丝网印刷潜力。与最近报道的韧性银硫族化合物和银铜硫族化合物(Ag2QAgCuQQ = S, Se, Te)相比,Bi2Te3在室温下展现出更优越的热电性能。因此,Bi2Te3仍然是F-TEDs或可丝网印刷薄膜最有前景的无机材料,最近在室温下观察到的掺杂银、高度(00l)取向的Bi2Te3薄膜的ZT1.2。然而,这种材料的制备过程复杂且能耗高,限制了大规模应用的潜力。已经报道了几种制造柔性Bi2Te3基薄膜的方法,包括真空过滤、丝网印刷、共蒸发和磁控溅射。在这些方法中,丝网印刷是一种相对便宜且可扩展的技术,适合于实验室规模的研究和工业生产,能耗低且材料需求少。然而,丝网印刷的Bi2Te3薄膜通常存在致密化差的问题,导致σ低,从而影响整体性能。丝网印刷薄膜的柔韧性需要进一步改进以满足商业应用继续优化丝网印刷Bi2Te3薄膜的性能可能会在所需的材料属性上取得重要改进。
研究内容
Bi2Te3的晶体结构是菱面体,具有空间群R3̄m,可以使用六角单元格来描述。单元格由五层Bi-TeTe1-Bi-Te2-Bi-Te1)组成。范德华力将这些层绑定在一起,并使它们垂直于平面的方向堆叠。Bi2Te3ZT在平面内高于平面外,这就是为什么基于Bi2Te3的薄膜旨在实现高(00l)取向。除了精确控制粉末尺寸以实现薄膜中的高(00l)取向外,还需要优化粉末的组成以确保高初始热电性能,这在以往的研究中一直缺乏。然而,Bi2Te3的较大粒径会使薄膜更容易开裂,从而影响柔韧性和稳定性这为生产高性能Bi2Te3薄膜提出了一个具有挑战性的瓶颈。
为了实现通过丝网印刷制备的Bi2Te3薄膜既具有高热电性能又具有良好的柔韧性,墨水中的粉末(即薄膜中的晶粒)需要足够大,并且展现出典型的片状形态以实现高(00l)取向。此外,还需要优化粉末的化学结构以获得高的初始热电性能。在此基础上,必须特别调整和优化薄膜的结构,以防止弯曲时产生裂纹,特别是在含有大颗粒的薄膜中。为了实现这些目标,作者采用了特别设计的溶剂热法合成了单晶掺杂银的Bi2Te3纳米片和Te纳米棒。然后,使用丝网印刷和火花等离子烧结(SPS)技术制造了具有高(00l)取向的Bi2Te3薄膜。制作了一个A4尺寸的丝网印刷Bi2Te3薄膜,以证明大型Bi2Te3薄膜可以轻松使用丝网印刷技术制造,这在使用许多不同的复杂制造工艺时一直是一个挑战。掺杂银可以优化载流子浓度n,纳米片的大小可以通过优化溶剂热合成参数来控制,从而在薄膜中得到尺寸可控的Bi2Te3晶粒。这使得薄膜具有高(00l)取向、高μ和良好的柔韧性。
陈志刚教授,首篇Science!
1:丝网印刷碲化铋基薄膜及相关器件的研究。
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2:丝网印刷薄膜的相和结构表征。
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3:用7.5 wt % Te制备的丝网印刷薄膜的纳米结构表征
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4:含x wt % Tex = 02.557.510 wt %)的薄膜的热电性能
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5:丝网印刷薄膜及器件的性和性能
文献信息
Nanobinders advance screen-printed flexible thermoelectrics, Science,

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