由于其固有的复杂性,设计用于催化的细胞膜还具有挑战性。
2024年12月11日,南丹麦大学吴昌柱教授在国际顶级期刊Nature Catalysis发表题为《Engineering living cells with polymers for recyclable photoenzymatic catalysis》的研究论文,Jian Ning、孙志永研究员为论文共同第一作者,吴昌柱教授为论文通讯作者。
吴昌柱,南丹麦大学终身教授,丹麦2019年国家杰出青年基金(丹麦基金委最著名的奖项)和2022年嘉士伯杰出青年基金(丹麦著名的私人基金会)的双“杰青”获选者,丹麦化学会执行理事(150年丹麦化学会历史中的唯一华人)。
硕士毕业于同济大学,2011年在德国柏林工业大学取得博士学位,于2012年前往柏林自由大学进行博士后研究工作。2015年在德雷斯顿工业大学建组,进行独立研究。2018年受邀加盟南丹麦大学,2020年获得终身职位。目前任国家精英中心-丹麦高等研究院(DIAS)研究员。
吴昌柱教授及其团队长期致力于探索酶催化领域,包括新型乳液生物催化、如Pickering乳液、聚合物乳液等;专注于酶的固定化和改性,以用于化学、药物的绿色合成。近年来,吴教授获得了超过1531万人民币的研究基金,发表论文40余篇,前沿成果发表在包括Nature communication、Advanced Materials、Angewandte Chemie International Edition、ACS Catalysis、ACS sensor等顶尖期刊。
在这里,作者介绍了一种聚合物策略,通过使用催化聚合物对细胞膜进行化学修饰来克服这些挑战,从而实现稳定性、可回收和光酶催化。
研究人员通过对活体大肠杆菌细胞进行一步原位原子转移自由基聚合,生成聚合物以保护细胞免受环境压力,同时将催化聚合物与细胞内酶整合来促进化学酶合成。
作为概念验证,作者演示了蒽醌基聚合物和苯甲醛裂合酶的光酶级联,将苯甲醇转化为安息香,并实现了比对照组高15倍的生物转化产率。
此外,细胞可以作为聚合物的大型生物支架,从而实现大分子催化剂的回收。
作者还提出了一种将有机金属聚合物与细胞内酶结合在一起的可回收化学酶系统。
作者提出的多功能、简单的方法为工程细胞膜级联合成提供了一个技术平台,对合成化学、高分子化学和生物技术具有广泛的影响。
图1:在大肠杆菌细胞表面使用催化活性聚合物进行聚合物工程化的策略
图2:在细胞表面接枝聚合物的表征和分布
图3:接枝聚合物的大肠杆菌细胞的活性和增殖能力
图4:聚合物接枝大肠杆菌细胞中光催化剂和生物催化剂的相互兼容性
图5:聚合物对外部应力环境的防护能力
图6:聚合物接枝大肠杆菌细胞的光酶级联反应
图7:聚合物接枝大肠杆菌细胞的化学酶级联研究
综上,这项研究提出了一种通过化学修饰细胞膜与催化聚合物结合的策略,实现了稳定性、可回收和光酶催化。通过在大肠杆菌细胞上进行一步法原位原子转移自由基聚合,作者成功地将催化聚合物与细胞内酶整合,显著提高了生物转化产率,并展示了细胞作为大分子催化剂回收的平台技术,对合成化学、聚合物化学和生物技术具有重要意义。未来有望应用在制药工业、生物燃料和化学品的生产、环境保护、未来可持续化学的发展等方面。
Engineering living cells with polymers for recyclable photoenzymatic catalysis. Nat. Catal., (2024).
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