他，中国青年学者，一作+通讯，今日Science！

为高复杂性特定光电子器件定制的有机分子的逆向设计具有巨大潜力，但尚未实现。当前模型依赖于通常对于专业研究领域不存在的大型数据集。

在此，德国埃尔兰根-纽伦堡亥姆霍兹研究所Christoph J. Brabec教授，Jianchang Wu，德国卡尔斯鲁厄理工学院Pascal Friederich教授和韩国蔚山国家科学技术研究所Sang Il Seok教授，厦门大学Luyao Wang等人展示了一个闭环工作流程，该流程结合了有机半导体的高通量合成以创建大型数据集，并使用贝叶斯优化发现具有量身定制性能的新型空穴传输材料，用于太阳能电池应用。预测模型基于分子描述符，使其能够将这些材料的结构与其性能联系起来。一系列高性能分子从最小的建议中被识别出来，并在钙钛矿太阳能电池中实现了高达26.2%（认证25.9%）的光电转换效率。

相关文章以“Inverse design workflow discovers hole-transport materials tailored for perovskite solar cells”为题发表在Science上。

研究背景

钙钛矿太阳能电池（PSCs）的空穴传输材料（HTMs）设计主要依赖于实验者通过定性识别HTM结构中的模式来提高设备性能。这种方法缺乏对新HTMs的机制理解，同时还需要在高维数据集中进行模式识别。机器学习（ML）已被用于检测科学和技术中各种应用的有意义模式，包括有机合成、材料科学和制造过程优化。然而，将新材料的优化属性用于半导体设备功能尚未应用于新兴的光伏领域。由于材料的结构特征、复合材料的加工主导微观结构以及两者对设备性能的相对影响之间复杂的相关性，将设备性能与材料结构之间的关系反转是困难的。

之前的努力主要集中在使用ML优化制造过程或基于制造过程预测设备性能和稳定性。例如，高斯过程（GP）回归已被用于模拟机器人设备制造的数据，这使得分析和预测设备性能和稳定性成为可能。在整个参数空间中，可以通过最少的样本数量快速识别出最佳参数集和目标函数。徐等人将类似的方法应用于优化钙钛矿的钝化材料。然而，训练数据限于制造过程或商业材料，因此不包括新分子结构的生成。

两项最近的研究结合了ML和有机合成。然而，这些聚合物的不溶性特征，尽管减少了纯化挑战并丰富了数据库，但限制了这类材料的更广泛应用。从这些最新研究中得出的普遍发现之一是，自主优化算法不仅需要足够大的数据量，还需要数据多样性，这就需要合成结构多样的分子的可能性。鉴于优化化学结构以提高设备性能的多维性质，挑战在于生成足够大且一致的数据集以确保这些算法的实施。

研究内容

为了解决这些问题，本文开发了一种结合知识和数据的策略，该策略在高通量（HT）有机合成平台上实施，可以合成和纯化超过100种具有不同结构和一致质量的可溶液处理小分子半导体，这些半导体在几周内多次合成活动中具有一致的质量。特别是，在功率转换效率（PCE）为21%的PSCs中，观察到的小于3%的小波动为整个工作流程的顺利运行提供了坚实的基础。基于知识的部分对于设计HT合成平台、阐明分子的纯化和表征以及实施所有必要的分析以记录预计会影响设备性能的属性至关重要。这种方法为我们提供了足够大且多样化的数据集，通过训练ML模型将HTM的结构特征与相应的p-i-n PSCs的性能结合起来，实施了基于数据的探索策略。同时，本文开发了一个工作流程，结合了自动HT实验、ML以及通过进一步HT实验进行验证。这些反馈循环基于设备结果预测了新结构，并允许对材料进行封闭优化，以达到太阳能电池的目标标准，可以快速获得足够的新有机共轭分子数量，以实现多个实验数据的迭代。

图1：方案的总体概述。

该模型通过149个合成分子的训练，准确预测了来自虚拟数据库100万个候选中的高性能HTMs。鉴于这项研究已经相当复杂，作者在贝叶斯优化（BO）操作期间没有对每个新的HTM进行单独的设备结构优化。相反，对于在BO操作后显示出初始PCE超过20%的一系列HTMs进行了设备优化。这些材料最终达到了超过26%的PCE（认证为25.9%），突显了将材料和设备优化结合在一个联合工作流程中的巨大潜力。

图2：初始库的生成。

图3：基于实验数据和描述符的模型训练。

图4：新的合成分子和迭代实验数据。

图5：模型分析。

文献信息

Inverse design workflow discovers hole-transport materials tailored for perovskite solar cells. Science,

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