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研究背景

离子辐射探测在医学诊断、安防、环境监测和基础科学研究等领域具有广泛的应用。传统的辐射探测材料，如高纯度锗（Ge）和锌合金化的镉碲（CdTe），虽然在γ射线探测中表现出较好的性能，但它们通常需要在低温下工作，且材料制造成本较高，限制了其大规模应用。因此，寻求具有低成本、高性能的室温辐射探测材料成为研究热点。

近年来，金属卤化物钙钛矿材料因其优异的物理和光电特性，如理想的带隙、高平均原子数、大的电阻率、平衡的电子与空穴迁移率等，成为了室温辐射探测的有前景候选材料。与传统材料相比，钙钛矿材料具有更高的缺陷容忍度和低成本的溶液制备工艺，显示出在γ射线探测中的巨大潜力。然而，由于在单晶生长过程中不可避免地存在残余应力，这往往导致形成取向不同的铁弹性畴，从而影响其探测性能。特别是在低通量脉冲模式辐射探测中，畴结构的随机取向会显著影响载流子复合，降低探测器的能量分辨率。

成果简介

有鉴于此，吉林大学董庆锋课题组以及浙江大学方彦俊团队等人合作在Science Advances期刊上发表了题为“In-line tempering eliminates the domain boundary in perovskite single crystals for high–energy resolution ionizing radiation detectors”的最新论文。

该团队通过提出在线调温策略，在关键的相变温度下缓解微应力，统一了MAPbI3钙钛矿单晶的畴取向。这一方法有效地消除了铁弹性畴壁，并显著提升了单晶的晶体质量和光电性能。通过该策略，制备的探测器在59.5 keV的241Am γ射线源下，成功实现了7.2%的能量分辨率，表现出比未处理样品更均匀的电流分布，显示出较高的探测性能。这一成果为钙钛矿材料在高分辨率辐射光谱学中的应用提供了新的思路和技术路径。

研究亮点

1. 实验首次提出在线调温策略，成功缓解了MAPbI3钙钛矿单晶中的微应力，统一了晶体畴的取向。

2. 实验通过相变过程中原位应力释放，去除了铁弹性畴壁，显著提高了MAPbI3单晶的晶体质量，优化了光电性能。

3. 实验采用这种应力放松的单晶作为辐射探测器，首次在59.5 keV的241Am γ射线源下实现了7.2%的能量分辨率，表现出优异的辐射探测能力。

4. 在X射线和γ射线下，辐射探测器显示出良好的性能，25像素探测器阵列具有高均匀性，电流分布集中，证明了其在高分辨率辐射光谱学中的潜力。

图文导读

图1. 在线调温策略

图2. MAPbI3单晶的晶体质量和电荷传输性能

图3. 辐射探测器在X射线和γ射线下的性能

图4. 辐射探测器阵列在LED光照射下的性能

图5. 辐射探测器阵列在X射线照射下的性能

结论展望

本文提出的在线调温策略为MAPbI3单晶的制备和性能优化提供了新的思路。通过在临界相变温度下实现梯度温度调节，成功促进了单晶中的畴取向重排，消除了畴壁，显著提高了晶体的光电性能。这一方法不仅降低了陷阱密度，增强了载流子输运特性，还提升了辐射探测器的灵敏度和稳定性，特别是在低光子流量的γ射线检测中，实现了单光子分辨率。

此外，探测器在简单封装条件下表现出长期稳定的光子响应，进一步证明了其在实际应用中的可行性。该研究不仅为钙钛矿单晶材料在辐射探测中的应用提供了新的技术路径，也为大面积、低成本、高性能的光子计数成像器件的可扩展制造奠定了基础。

文献信息

Xueying Yang et al. ,In-line tempering eliminates the domain boundary in perovskite single crystals for high–energy resolution ionizing radiation detectors.Sci. Adv.10,eadq6866(2024).

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