他，985博导，师从国际光催化专家，发Nature子刊！

电化学水氧化为过氧化氢(H₂O₂)的生产提供了一条有前途的途径。然而，依赖碱性碳酸盐电解质作为中间体有局限性，如H₂O₂分解和pH有效范围狭窄，限制了其在更广泛的pH范围内的应用。

在碳酸盐存在下，O-O是由溶液中的碳酸盐和水中的OH共同作用形成的。因此，如果能够提供OH和氧酸，即使没有碳酸盐，也可以通过双电子水氧化策略制备H₂O₂。

硫酸盐是一种氧酸，然而其很难与电解质中的OH反应形成O-O键。因此，要实现这一点，需要设计一个合适的催化剂来提供OH，促进O-O的形成。

近日，中山大学胡卓锋课题组成功制备了Cu₂(OH)₂CO₃片状阳极，解决了电化学实验中Cu₂(OH)₂CO₃粉体易脱落的问题。

更重要的是，Cu₂(OH)₂CO₃片状电极在无碳酸盐电解质溶液(Na₂SO₄溶液)中经2e⁻水氧化反应成功产出H₂O₂，H₂O₂的生产速率高达64.35 μmol h^-1，法拉第效率高达66.76%。在非碳酸盐电解质领域，无论是产率还是法拉第效率都高于其他文献报道的值。

此外，通过一系列的比较实验，证实电解质中的OH自由基和SO₄²⁻在H₂O₂的生成过程中扮演重要角色。

一系列系统的表征和理论计算结果表明，SO₄²⁻在Cu₂(OH)₂CO₃的OH基团附近附着，引起Cu₂(OH)₂CO₃结构发生重排，形成Cu₂(OH)CO₃-HSO₅。而且，从Cu₂(OH)CO₃-HSO₅中释放的HSO₅-促进了HO₂和SO₃的形成。O-O键对H₂O₂的产生至关重要，这种HO₂的O-O键长约为1.47 Å，类似于H₂O₂中的O-O键长。

随后，HO₂和SO₃与两个H₂O分子发生反应，产生H₂O₂、SO₄²⁻和2H⁺。在这个步骤中，一个来自于H₂O的OH填充到Cu₂(OH)CO₃上，再生出Cu₂(OH)₂CO₃。这种方法可使H₂O₂在中性环境下生产，扩大其环保应用潜力。

值得注意的是，尽管存在电流密度限制，但未来的研究旨在通过纳米工程和异质结构等阳极改性来提高性能。

Crystal OH mediating pathway for hydrogen peroxide production via two-electron water oxidation in non-carbonate electrolytes. Nature Communications, 2024.

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​他，985博导，师从国际光催化专家，发Nature子刊！

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