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将聚对苯二甲酸乙二醇酯 (PET) 催化升级为高价值含氧产品是一个令人着迷的过程，但仍然具有挑战性。

2024年12月30日，挪威工程院院士陈德，中国石油大学（华东）冯翔教授和闫昊副教授在Nature Communications发表题为《Catalytic oxidation upcycling of polyethylene terephthalate to commodity carboxylic acids》的研究论文，Qinghai Chen，闫昊为论文共同第一作者，陈德院士、冯翔教授和闫昊副教授为论文共同通讯作者。

陈德，催化专家，挪威工程院院士、挪威皇家科学院院士，欧洲科学院院士，挪威科技大学教授，中国石油大学（华东）新能源研究院院长。

陈德于1982年本科毕业于上海化工学院分院；1988年硕士毕业于华东化工学院；1998年博士毕业于挪威科技大学；1998年-2000年担任挪威科技大学副教授；2000年起担任挪威科技大学教授；2009年当选挪威工程院院士；2009年-2010年担任美国加利福尼亚大学伯克利分校访问教授；2019年当选挪威皇家科学院院士。

陈德主要从事工业催化、能源转化与储能材料、天然气与生物质转化、动力学分析等基础研究与应用开发工作。

冯翔，中国石油大学（华东）教授、博士生导师。国家优青。2010年本科毕业于华东理工大学，2015年博士毕业于华东理工大学（导师：周兴贵教授）。2015年-2017年在中国石油大学（华东）从事师资博士后工作（合作导师：杨朝合教授）。2017-2020年担任中国石油大学（华东）副教授，2017年-2019年从事挪威科技大学博士后研究（合作导师：陈德院士），2020年至今，担任中国石油大学（华东）教授，2023年至今，担任油气加工新技术教育部工程中心副主任，2024年至今，担任中国石油大学（华东）研究生院培养办公室主任。

其主要研究方向：围绕工业催化剂微纳多尺度结构调控，创制高效且稳定的催化剂并进行工业成型与放大。

闫昊，中国石油大学（华东）副教授。2015本科毕业于中国石油大学（华东），2020年博士毕业于中国石油大学（华东），师从杨朝合教授，2020年-2022年在中国石油大学（华东）化工系从事师资博士后工作（导师：冯翔教授），2022年-2023年在新加坡国立大学从事博士后研究（导师：颜宁教授），2022年至今，担任中国石油大学（华东）副教授。

闫昊主要从事醇类合成、氧化、氨氧化和氨化、废塑料高值化以及催化裂化等方向的催化剂研发等相关研究。

在本文中，作者提出了一种一步串联策略，实现PET热催化氧化合成对苯二甲酸（TPA）和高价值乙醇酸（GA）而不是乙二醇（EG）。以富含氧空位的Au/NiO作为催化剂，成功加速了PET的水解，同时获得了99%的TPA产率和87.6%的GA产率。结果表明，NiO载体中的氧空位（NiO-O_v）倾向于吸附水解产物TPA，优先确保EG在Au-NiO界面的强吸附。此外，在EG氧化过程中，由两种结构组成的Au-NiO界面，即准“AuNi合金”和NiO-O_v，能够同时促进C-H键的活化，其中“AuNi合金”中的Ni表现出向氧性，锚定中间体C=O键，而NiO-O_v中残留的O会掠夺C-H键中的H。该Au/NiO催化剂进一步扩展用于促进其他聚乙二醇酯热催化氧化升级为GA，展现出优异的催化性能。

图1：PET热催化氧化升值为TPA和羟基乙酸

图2：氧空位在Au/NiO-x催化剂中在PET热催化氧化升值为TPA和羟基乙酸中的作用

图3：乙二醇（EG）氧化为羟基乙酸（GA）的机理研究

图4：PET热催化氧化升值的生命周期评估

综上，这项研究成功实现了将PET一步法催化氧化升级转化为高价值的TPA和GA。这一过程不仅加速了PET的水解，还促进了EG向GA的氧化。Au/NiO催化剂中的氧空位在EG氧化过程中起到了重要作用，一方面倾向于吸附TPA，另一方面促进了准“AuNi合金”和NiO-O_v的形成，加速了C-H键的活化。此外，从经济角度来看，这项研究提出的策略在PET的升级回收方法中具有显著优势，为废弃PET的高效利用提供了新的机遇，为设计能够高效利用废弃物的催化氧化系统铺平了道路，为实现更可持续和环保的未来提供了新的可能性。

Chen, Q., Yan, H., Zhao, K. et al. Catalytic oxidation upcycling of polyethylene terephthalate to commodity carboxylic acids. Nat. Commun., (2024).

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